金屬有機(jī)框架（MOFs）氣凝膠的研究相對(duì)較少，主要受到合成方法有限的制約。

2025年2月7日，香港城市大學(xué)樓雄文教授團(tuán)隊(duì)在Angewandte Chemie International Edition期刊發(fā)表題為《Oxygen-Coordination Single-Atom Nickel catalysts Derived from Water-Induced Metal-Organic Framework Aerogel for Efficient Water Oxidation》的研究論文，Jiawei Zhu為論文第一作者，樓雄文教授為論文通訊作者。

在本文中，作者展示了MOF粉末向MOF氣凝膠的水誘導(dǎo)快速轉(zhuǎn)化過程，其中宏觀轉(zhuǎn)變基本上是由于微觀組成單元的重新組裝和形態(tài)結(jié)構(gòu)的快速改變。

衍生的催化劑在酸浸出過程留下的大量空穴，導(dǎo)致伴隨碳邊緣上O配位單原子Ni位點(diǎn)的高度富集。因此，這種催化劑在堿性介質(zhì)中對(duì)析氧反應(yīng)（OER）表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，只需要279 mV的低過電位就可以驅(qū)動(dòng)10 mA cm^-2的基準(zhǔn)電流密度。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步揭示了與內(nèi)部O配位位點(diǎn)和傳統(tǒng)N配位位點(diǎn)相比，邊緣富集的O配位單原子Ni位點(diǎn)上的OER能壘降低，這主要?dú)w因于獨(dú)特的O配位結(jié)構(gòu)和協(xié)同邊緣效應(yīng)對(duì)活性Ni中心電子結(jié)構(gòu)的優(yōu)化作用。

圖1：MOF氣凝膠的合成與形成機(jī)制

圖2：電化學(xué)性能測(cè)試

圖3：理論計(jì)算與催化機(jī)制

綜上，作者通過水誘導(dǎo)的快速轉(zhuǎn)化過程，成功制備了富含氧配位單原子鎳位點(diǎn)的缺陷碳帶（a-Ni/DCBs），并系統(tǒng)研究了其形成機(jī)制。

該催化劑在堿性介質(zhì)中展現(xiàn)出優(yōu)異的OER催化性能，主要?dú)w因于豐富的空穴、高暴露的活性位點(diǎn)以及優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)。

其優(yōu)異的穩(wěn)定性和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)使其在實(shí)際應(yīng)用中具有巨大潛力。未來的研究可以進(jìn)一步探索這種催化劑在其他電化學(xué)反應(yīng)中的應(yīng)用，并開發(fā)更多基于純MOF的功能材料。

Jiawei Zhu, Jia-Wei Zhao, Deyan Luan, Xiong-Wen (David) Lou. Oxygen-Coordinated Single-Atom Nickel Catalysts Derived from Water-Induced Metal-Organic Framework Aerogel for Efficient Water Oxidation. Angew. Chem. Int. Ed. (2025).