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師徒聯手!鄭大&北理工,聯合清華,新發Nature子刊!

具有明確活性中心的雙原子催化劑(DACs),由于具有協同作用正受到越來越多的關注。然而,雙原子位點的構建和促進多步催化反應的協同作用的理解,需要更多的實驗研究和理論研究來進一步證明。

2025年1月7日,鄭州大學尚會姍副研究員、清華大學燃燒能源中心羅璇博士、 北京理工大學陳文星副教授在國際期刊Nature Communications發表題為《Precisely designing asymmetrical selenium-based dual-atom sites for efficient oxygen reduction》的研究論文。Xiaochen WangNing Zhang為論文共同第一作者,尚會姍副研究員羅璇陳文星副教授為論文共同通訊作者。

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尚會姍,鄭州大學副研究員,2013年本科畢業于河南理工大學,2016年碩士畢業于鄭州大學,2020年于北京理工大學獲博士學位(導師:張加濤教授和陳文星副教授,畢業后于鄭州大學擔任助理研究員,2023年至今擔任鄭州大學副研究員。

其研究方向主要為金屬催化劑的原子級精準合成以及新型電催化材料的開發與應用等。

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陳文星,北京理工大學副教授,2011年本科畢業于北京航空航天大學;2015年博士畢業于中國科學技術大學,師從國際著名同步輻射X-射線譜學專家、前全國同步輻射專業委員會理事長吳自玉教;2016年在清華大學化學系進行博士后研究,師從中國杰出化學家李亞棟院士;2018年受聘于北京理工大學材料學院,并建立課題組,擔任獨立PI。

陳文星主要從事單原子催化劑的原子級可控合成與能源催化方面的研究,以及應用X-射線譜學方法(XANES、EXAFS)從原子尺度上研究催化劑的局域結構,并運用基于同步輻射大科學裝置的原位測試技術對相關反應機理進行探索。

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在本研究中,作者設計了一系列不對稱硒基雙原子催化劑,包括異核Se N2-MN2(M=Fe,Mn,Co,Ni,Cu,Mo等)有效氧還原反應(ORR)的活性位點。光譜表征和理論計算表明,異核硒原子可以通過短程調控有效地極化其他金屬原子的電荷分布。

在這些硒基雙原子催化劑中,硒-鐵雙原子催化劑實現了優異的堿性ORR性能,其半波電位為0.926 V。

此外,基于SeN2–FeN2的鋅空氣電池具有高比容量(764.8 mAh g?1)和最大功率密度(287.2 mW cm-2)。本工作為設計異核DAC以提高ORR效率提供了一個很好的前景。

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圖1:SeFe-C2N的原子局域結構表征
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圖2:SeM?C2N (M?=?Mn, Co, Ni, Cu, Mo, etc.) 在0.1 M KOH下的ORR電化學活性
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圖3:ORR的理論計算
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圖4:SeFe-C2N的協同機制
這項研究成功制備了非對稱異核SeN2-MN2雙原子活性位點錨定在C2N上的催化劑。由于非對稱Se和Fe部分之間的極化電荷分布,所得的SeFe-C2N催化劑在堿性介質中表現出優異的ORR性能。
SeFe-C2N基鋅空氣電池展現出可比的最大功率密度。此外,DFT計算進一步揭示了SeN2-FeN2雙原子位點之間的共催化效應改變了潛在的決定步驟并加速了*OH的形成。
Wang, X., Zhang, N., Shang, H. et al. Precisely designing asymmetrical selenium-based dual-atom sites for efficient oxygen reduction.?Nat. Commun., (2025)

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