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電化學水氧化為過氧化氫(H₂O₂)的生產提供了一條有前途的途徑。然而，依賴堿性碳酸鹽電解質作為中間體有局限性，如H₂O₂分解和pH有效范圍狹窄，限制了其在更廣泛的pH范圍內的應用。

在碳酸鹽存在下，O-O是由溶液中的碳酸鹽和水中的OH共同作用形成的。因此，如果能夠提供OH和氧酸，即使沒有碳酸鹽，也可以通過雙電子水氧化策略制備H₂O₂。

硫酸鹽是一種氧酸，然而其很難與電解質中的OH反應形成O-O鍵。因此，要實現這一點，需要設計一個合適的催化劑來提供OH，促進O-O的形成。

近日，中山大學胡卓鋒課題組成功制備了Cu₂(OH)₂CO₃片狀陽極，解決了電化學實驗中Cu₂(OH)₂CO₃粉體易脫落的問題。

更重要的是，Cu₂(OH)₂CO₃片狀電極在無碳酸鹽電解質溶液(Na₂SO₄溶液)中經2e^?水氧化反應成功產出H₂O₂，H₂O₂的生產速率高達64.35 μmol h^-1，法拉第效率高達66.76%。在非碳酸鹽電解質領域，無論是產率還是法拉第效率都高于其他文獻報道的值。

此外，通過一系列的比較實驗，證實電解質中的OH自由基和SO₄^2?在H₂O₂的生成過程中扮演重要角色。

一系列系統的表征和理論計算結果表明，SO₄^2?在Cu₂(OH)₂CO₃的OH基團附近附著，引起Cu₂(OH)₂CO₃結構發生重排，形成Cu₂(OH)CO₃-HSO₅。而且，從Cu₂(OH)CO₃-HSO₅中釋放的HSO₅-促進了HO₂和SO₃的形成。O-O鍵對H₂O₂的產生至關重要，這種HO₂的O-O鍵長約為1.47 ?，類似于H₂O₂中的O-O鍵長。

隨后，HO₂和SO₃與兩個H₂O分子發生反應，產生H₂O₂、SO₄^2?和2H⁺。在這個步驟中，一個來自于H₂O的OH填充到Cu₂(OH)CO₃上，再生出Cu₂(OH)₂CO₃。這種方法可使H₂O₂在中性環境下生產，擴大其環保應用潛力。

值得注意的是，盡管存在電流密度限制，但未來的研究旨在通過納米工程和異質結構等陽極改性來提高性能。

Crystal OH mediating pathway for hydrogen peroxide production via two-electron water oxidation in non-carbonate electrolytes. Nature Communications, 2024.

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