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碩士生一作！他，32歲已發(fā)2篇Science，36歲獲「國家杰青」，新發(fā)第25篇Angew！今年已發(fā)8篇NS子刊！

成果簡介

氫氣（H₂）作為一種新型能源，因其清潔、能量密度高等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛關(guān)注。質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）和陰離子交換膜燃料電池（AEMFCs）是氫能利用的兩種主流技術(shù)，其中AEMFCs陽極的氫氧化反應(yīng)（HOR）是實(shí)現(xiàn)燃料電池高性能的關(guān)鍵一步。然而，堿性HOR動(dòng)力學(xué)比酸性介質(zhì)中慢2-3個(gè)數(shù)量級(jí)，即使是最先進(jìn)的鉑（Pt）基催化劑。而PtRu基催化劑的HOR存在效率低、CO中毒和高電位過氧化的問題。

基于此，廈門大學(xué)黃小青教授和韓佳甲助理教授、中國海洋大學(xué)李雷剛副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種非晶化策略，以Sr₂Pt(OH)₈ NBs為模板，合成了非晶態(tài)SrRuPtO_xH_y納米帶（a-SrRuPtO_xH_y NBs）催化劑，用于催化堿性HOR和燃料電池。

具有非晶結(jié)構(gòu)的a-SrRuPtO_xH_y NBs提供了豐富的活性位點(diǎn)，具有優(yōu)化的HBE和OHBE，降低了CO中毒率，提高了抗氧化能力。結(jié)果表明，a-SrRuPtO_xH_y NBs具有良好的堿性HOR和燃料電池性能。其中，a-SrRuPtO_xH_y NBs對(duì)HOR的質(zhì)量活性分別是SrRuPt(OH)_x NBs和PtRu/C的25倍和5倍。此外，a-SrRuPtO_xH_y NBs表現(xiàn)出持久的穩(wěn)定性，僅有3%的活性衰減。對(duì)于AEMFCs，a-SrRuPtO_xH_y NBs在0.05 mg_Pt+Ru/cm²的低負(fù)載量下實(shí)現(xiàn)了750 mW/cm²的峰值功率密度（PPD）和14.8 W/mg_Pt+Ru的比功率，顯著優(yōu)于PtRu/C。

機(jī)理研究表明，a-SrRuPtO_xH_y NBs的非晶態(tài)結(jié)構(gòu)提供了豐富的高價(jià)活性位點(diǎn)，具有優(yōu)化的中間吸附和抗氧化能力，降低了CO中毒率。更重要的是，通過同位素實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，a-SrRuPtO_xH_y NBs中的氫（H）參與了堿性HOR，并通過從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）模擬和密度泛函理論（DFT）計(jì)算得到證實(shí)。同時(shí)，a-SrRuPtO_xH_y NBs具有三種不同的HOR機(jī)制，無論哪種機(jī)制起作用，a-SrRuPtO_xH_y NBs體系始終表現(xiàn)出較低的HOR勢(shì)壘。此外，這三種機(jī)制并存，整體HOR效率大大提高。本工作為設(shè)計(jì)高性能燃料電池催化劑提供了一種新策略。

相關(guān)工作以《Optimized Adsorption of Had and OHad over Amorphous SrRuPtO_xH_y Nanobelts towards Efficient Alkaline Fuel Cell Catalysis》為題發(fā)表在最新一期《Angewandte Chemie International Edition》上。本文的共同第一作者是廈門大學(xué)黃小青教授課題組的劉思雨碩士和劉尚恒博士。

值得注意的是，在2024年11月26日，黃小青教授團(tuán)隊(duì)剛發(fā)表第24篇Angew.！詳見：

黃小青，2005年于西南大學(xué)獲理學(xué)學(xué)士學(xué)位，2011年于廈門大學(xué)獲理學(xué)博士學(xué)位，2011—2014年在美國加州大學(xué)洛杉磯分校黃昱教授和段鑲鋒教授課題組從事的博士后研究，2014年至今先后于蘇州大學(xué)、廈門大學(xué)任特聘教授、博士生導(dǎo)師。2020年獲國家杰出青年科學(xué)基金資助。

研究團(tuán)隊(duì)主要從事無機(jī)納米材料的設(shè)計(jì)合成及其在電催化、能源轉(zhuǎn)移、小分子活化等領(lǐng)域的催化研究，屬于無機(jī)、材料、催化和能源交叉學(xué)科。課題組網(wǎng)頁：https://xhuanggroup.xmu.edu.cn/.

圖文解讀

通過共沉淀法和離子交換法，作者制備了a-SrRuPtO_xH_y NBs，然后進(jìn)行熱處理。首先，采用共沉淀法合成了Sr₂Pt(OH)₈ NBs，然后加入K₂RuCl₆溶液進(jìn)行離子交換反應(yīng)得到SrRuPt(OH)_x NBs。接著，在200 °C的空氣中處理SrRuPt(OH)_x NBs，得到a-SrRuPtO_xH_y NBs。

三維（3D）層析重建結(jié)果表明，Sr₂Pt(OH)₈ NBs是典型的一維（1D）納米結(jié)構(gòu)和固體。高分辨率透射電鏡（HRTEM）圖像顯示其具有點(diǎn)陣條紋，選擇區(qū)電子衍射（SAED）圖顯示其具有多晶衍射環(huán)，證實(shí)了Sr₂Pt(OH)₈ NBs的多晶結(jié)構(gòu)。元素映射結(jié)果顯示，Sr、Ru和Pt均勻分布在Sr₂Pt(OH)₈ NBs中。熱退火后，得到的a-SrRuPtO_xH_y NBs保持中空結(jié)構(gòu)。

圖1.三種催化劑的合成與表征

圖2.電子結(jié)構(gòu)研究

線性掃描伏安（LSV）極化曲線顯示，陽極電流密度隨著電位的增加而急劇增加，表明a-SrRuPtO_xH_y NBs具有優(yōu)異的HOR活性，明顯高于SrRuPt(OH)_x NBs和PtRu/C。同時(shí)，a-SrRuPtO_xH_y NBs的動(dòng)力學(xué)電流遠(yuǎn)大于SrRuPt(OH)_x NBs和PtRu/C，表明其對(duì)HOR的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)要快得多。在50 mV時(shí)，a-SrRuPtO_xH_y NBs、SrRuPt(OH)_x NBs和PtRu/C的平均質(zhì)量活性分別為7.5、0.29和1.4 A/mg_Pt+Ru，表明a-SrRuPtO_xH_y NBs具有最高的質(zhì)量活性。

計(jì)時(shí)電流曲線表明，a-SrRuPtO_xH_y NBs表現(xiàn)出更持久的穩(wěn)定性，在10000 s時(shí)僅有3%的活性衰減。在5000 s時(shí)，SrRuPt(OH)_x NBs和PtRu/C的活性分別下降24%和11%。對(duì)于RuPtO_xH_y NBs作為AEMFCs陽極催化劑的膜電極組件（MEA），a-SrRuPtO_xH_y NBs表現(xiàn)出優(yōu)異的MEA性能，電流密度高于PtRu/C。在H₂/O₂和H₂-空氣（無CO₂）情況下的PPD在1.4 A/cm²和1.1 A/cm²時(shí)分別為750 mW/cm²和544 mW/cm²，均顯著高于PtRu/C。其中，a-SrRuPtO_xH_y NBs在H₂/O₂條件下的比功率高達(dá)14.8 W/mg_Pt+Ru，是已報(bào)道的燃料電池氧化物基陽極催化劑中最高值，也超過了許多已報(bào)道的金屬催化劑的比功率。

圖3.催化劑的HOR和燃料電池性能

作者構(gòu)建了幾個(gè)具有代表性的局部原子結(jié)構(gòu)，包含了一系列的Pt-OH和Ru-O空間構(gòu)型，每個(gè)組分的數(shù)量和配位環(huán)境不同。室溫分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬證實(shí)，這些構(gòu)建的局部結(jié)構(gòu)的顯著穩(wěn)定性。對(duì)不同氫軌跡的觀察有力地支持了非晶態(tài)Ru-O-Pt-OH體系促進(jìn)三種不同HOR機(jī)制同時(shí)進(jìn)行的觀點(diǎn)：

（1）雙功能機(jī)理：*H和*OH反應(yīng)生成水，隨后解吸。該機(jī)制依賴于*H和*OH兩個(gè)吸附位點(diǎn)的接近和相互作用。

（2）HBE機(jī)理：*H與周圍溶液中的OH^–離子結(jié)合生成H₂O。該途徑表明電解質(zhì)參與了反應(yīng)。

（3）電子效應(yīng)機(jī)理：Ru-O和Pt-OH等相互作用調(diào)節(jié)*H的吸附能，從而促進(jìn)*H的快速轉(zhuǎn)移。該機(jī)制突出了電子結(jié)構(gòu)和不同金屬中心之間的相互作用在促進(jìn)反應(yīng)中的重要性。

Ru-O和Pt-OH活性位點(diǎn)之間吸附能的顯著差異與MD模擬觀察到的能量波動(dòng)范圍一致，可能有助于在不同HOR機(jī)制間輕松切換，允許催化劑在任何給定時(shí)刻動(dòng)態(tài)適應(yīng)最有利的動(dòng)力學(xué)途徑。結(jié)果表明，這三種機(jī)制不僅是共存的，而且是協(xié)同作用的，從而極大提高了HOR的總體效率。

圖4.機(jī)理研究

圖5. HOR路徑及其機(jī)理

文獻(xiàn)信息

Optimized Adsorption of Had and OHad over Amorphous SrRuPtO_xH_y Nanobelts towards Efficient Alkaline Fuel Cell Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2024,

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.zzhhcy.com/index.php/2024/12/25/894e959ffd/

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