在電催化CO2還原反應(CO2RR)中,設計一種能夠調節催化位點整體限域效應的催化阱具有重要意義,有望增強多電子轉移和C?C耦合效率,特別是對于生成C2+ 產物。
基于此,2024年11月24日,華南師范大學陳宜法研究員/王藝蓉博士與南京師范大學俞飛教授在國際期刊Advanced Materials發表題為《Subtle Tuning of Catalytic Well Effect in Phthalocyanine Covalent Organic Frameworks for Selective CO2 Electroreduction into C2H4》的研究論文。
在此,在本研究中,合成了一系列具有羥基誘導催化阱為特征的Cu-salphen基共價有機框架(COFs),成功應用于電催化CO2RR,生成多電子轉移產物。
在多羥基的促進下,精心設計的催化阱表現出強大的約束效應,有利于選擇性吸附、富集和活化CO2,穩定中間體,并降低電催化CO2RR的能壘。
具體來說,通過調節催化阱的水平,可以從CH4到C2H4精細調控產物選擇性,其中CuPc-DFP-4OH-Cu表現出最顯著的催化阱效應,在-0.7 V時C2H4的法拉第效率(FE)高達56.86%,而催化阱效應最弱的CuPc-DFP-Cu在-1.0 V時CH4的FE達到75.24%。
值得注意的是,所獲得的C2H4的FE(56.86%)超過了迄今為止所有報道的COFs。
通過理論計算和原位試驗,深入探討了羥基誘導的約束效應催化阱的關鍵作用。
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