太陽能光催化綠色制氫氣（H₂）析出反應(yīng)為太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料提供了一條有前途的途徑。

然而，快速光生電荷載體的不同步和緩慢的表面反應(yīng)動力學(xué)限制了它的效率。

基于此，2024年11月19日，西南石油大學(xué)副校長周瑩教授、瑞典隆德大學(xué)鄭愷波研究員團(tuán)隊在國際期刊Advanced Materials發(fā)表題為《Balancing the Charge Separation and Surface Reaction Dynamics in Twin-Interface Photocatalysts for Solar-to-Hydrogen Production》的研究論文。團(tuán)隊成員淡猛為論文第一作者。

周瑩：二級教授、博士生導(dǎo)師，西南石油大學(xué)黨委常委、副校長。國家杰出青年科學(xué)基金獲得者、百千萬人才工程國家級人選、國務(wù)院特殊津貼專家、教育部青年長江學(xué)者、英國皇家化學(xué)會會士、四川省學(xué)術(shù)和技術(shù)帶頭人等；四川省“天府峨眉計劃”創(chuàng)新團(tuán)隊、四川省青年科技創(chuàng)新研究團(tuán)隊負(fù)責(zé)人；Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catal.等期刊發(fā)表論文130余篇，被正面引用4500多次，H index為40。

在此，研究人員通過使用孿晶結(jié)構(gòu)作為獨特的平臺，專注于電荷傳輸和表面反應(yīng)的同步化，來實現(xiàn)光催化劑設(shè)計的范式轉(zhuǎn)變。

以CdS孿晶結(jié)構(gòu)（CdS-T）為模型，系統(tǒng)地研究了孿晶界在調(diào)節(jié)表面反應(yīng)和促進(jìn)電荷遷移中的作用。

利用瞬態(tài)吸收（TA）和時間分辨紅外（TRIR）光譜，揭示了CdS-T在皮秒時間尺度上實現(xiàn)了電荷分離，更重要的是，涉及空穴的表面反應(yīng)也在100 ps至3 ns內(nèi)發(fā)生，這種電荷供給和表面再生的這種同步顯著增強(qiáng)了析氫過程。

因此，CdS-T在可見光光催化制氫方面表現(xiàn)出優(yōu)異的活性，其產(chǎn)氫速率為55.61 mmol h^-1 g^-1，穩(wěn)定性顯著（> 30?h），明顯優(yōu)于原始CdS。

這項研究強(qiáng)調(diào)了孿晶結(jié)構(gòu)在光催化中的變革潛力，提供了一種同步電荷傳輸和表面反應(yīng)的新途徑。

圖1：CdS-T結(jié)構(gòu)表征

圖4：添加H₂S的CdS-T瞬態(tài)紅外光譜表征和同位素實驗

圖5：整體催化動力學(xué)機(jī)制

綜上所述，該研究通過HCL輔助S源濃度調(diào)控策略設(shè)計了納米纏繞CdS催化劑（CdS-T），實現(xiàn)了光催化過程中電荷分離與表面反應(yīng)的同步。

CdS-T在皮秒時間尺度上實現(xiàn)了高效的電荷分離，表面反應(yīng)也在100 ps至3 ns內(nèi)完成，顯著提升了析氫過程。

研究人員認(rèn)為，對孿晶動態(tài)分布與精細(xì)結(jié)構(gòu)設(shè)計的相關(guān)性研究將為未來光催化劑的設(shè)計提供新的可能性。

Balancing the Charge Separation and Surface Reaction Dynamics in Twin-Interface Photocatalysts for Solar-to-Hydrogen Production,?Advanced Materials,?2024.