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研究概述

延長層狀氧化物正極材料的充電深度（DoC）是提高鈉離子電池與商業化LiFePO₄基鋰離子電池（0.8 CNY/Wh）競爭力的重要途徑。

然而，由于對復雜相變、局部共價環境演化和電荷補償之間的相關性認識不清，有害/不可逆結構畸變與中性/可逆結構相互轉化之間的DoC依賴性邊界無法明確區分。

基于此，2024年11月7日，廈門大學孫世剛院士/喬羽教授/Yonglin Tang、清華大學谷林教授、寧德時代21C創新實驗室Ziyang Ning、中國科學院高能物理研究所黃換副研究員在國際期刊Journal of the American Chemical Society發表題為《Elucidating the Structural Evolution of O3-type NaNi_1/3Fe_1/3Mn_1/3O₂: A Prototype Cathode for Na-Ion Battery》的研究論文。

為了彌補上述差距，研究人員采用了O3-NaNi_1/3Fe_1/3Mn_1/3O₂作為原型正極材料，并將目標DoC從典型的Na0.4（約125 mAh/g，4.0 V截止）擴展到Na0.2（約180 mAh/g，4.3 V截止）。

關于相變和電荷補償，O3到P3相變發生在適度的Na_0.4-DoC之前（Fe/Mn氧化還原沉默，Ni氧化為主），而進一步去鈉化（從Na_0.4開始）則誘導P到O板片的轉變，導致在更高的DoC（Na_0.2）下P3和OP2相的共存，隨后形成OP2/O3共生相，此時Fe³⁺到Fe⁴⁺的氧化被激活以貢獻容量。

在高DoC下，局部共價環境表現出更嚴重的偏差（從Na_0.4到Na_0.2僅有0.2 mol的去鈉化），這是由于P到O板片轉變引起的板片滑移和FeO₆八面體的Jahn-Teller畸變進一步加劇了板片滑移。

這種局部共價環境的不可逆畸變會在長期循環中積累并演變/惡化為結構退化。

此外，還證明了氧化還原過程的倍率依賴性人工調控，并提出了用于結構穩定的摻雜策略。

圖文解讀

圖1：P3?OP2?O3復合相結構的表征及其與P2?OP4?O2的比較。

圖2：TMO₆在第一次去鈉化過程中的局部結構演化。

圖3：不可逆局部協調環境畸變。

文獻信息

Elucidating the Structural Evolution of O3-type NaNi_1/3Fe_1/3Mn_1/3O₂: A Prototype Cathode for Na-Ion Battery,?Journal of the American Chemical Society,?2024.?

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