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中科院生態(tài)環(huán)境中心「國家杰青」團隊,最新Nature子刊!

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研究概述
高效非均相催化劑設(shè)計主要關(guān)注活性位點或載體的工程化,往往忽略了微量雜質(zhì)對催化性能的影響。
基于此,2024年11月2日,中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心張長斌研究員、加州大學(xué)河濱分校劉福東副教授在國際期刊Nature Communications發(fā)表題為《Sulfate residuals on Ru catalysts switch CO2 reduction from methanation to reverse water-gas shift reaction》的研究論文。
該研究表明,在常壓下,Ru/TiO2上即使有微量的硫酸鹽(SO42?)殘留,也能將CO2還原從甲烷化反應(yīng)完全轉(zhuǎn)變?yōu)槟嫠簹庾儞Q(RWGS)反應(yīng)。
研究人員發(fā)現(xiàn),空氣退火導(dǎo)致微量SO42?從TiO2遷移到Ru/TiO2界面,導(dǎo)致產(chǎn)物從CH4到CO的選擇性發(fā)生顯著變化。
詳細的表征和密度泛函理論(DFT)計算表明,Ru/TiO2界面上的硫酸鹽顯著增強了從Ru顆粒到TiO2載體的H轉(zhuǎn)移,削弱了Ru顆粒上CO中間體活化,抑制了CO進一步加氫為CH4
這一發(fā)現(xiàn)強調(diào)了微量雜質(zhì)在CO2氫化反應(yīng)中的重要作用,并為設(shè)計和開發(fā)更高效、選擇性更強的非均相催化劑提供了啟示。
圖文解讀
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圖1:Ru/TiO2催化劑的催化性能
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圖2:S和Ru在不同催化劑中的化學(xué)狀態(tài)表征
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圖3:微量硫酸鹽改性催化性能的來源
文獻信息
Chen, M., Liu, L., Chen, X.?et al.?Sulfate residuals on Ru catalysts switch CO2?reduction from methanation to reverse water-gas shift reaction.?Nat. Commun.?15, 9478 (2024).?

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