隨著可再生能源需求的不斷增長，鈣鈦礦太陽能電池因其優異的光電性能和低成本制造工藝而受到廣泛關注。這種材料的光電特性受其結構、成分和光物理特性的納米尺度變化影響顯著。然而，盡管已有許多研究致力于改善鈣鈦礦太陽能電池的性能，關于材料內部電荷傳輸、復合損失以及界面穩定性對整體設備性能的影響仍未得到充分理解。
鈣鈦礦太陽能電池的性能受多個因素影響，其中電荷提取和復合損失是關鍵。然而，以往的研究多集中于裸鈣鈦礦薄膜，往往忽視了完整設備中電荷傳輸和復合損失的復雜性。這使得研究人員未能全面了解在操作條件下設備的真實表現，尤其是不同材料界面對電池性能的影響。因此，如何在實際工作狀態下評估鈣鈦礦太陽能電池的性能，并找出優化策略，成為當前研究的重要課題。
為此，研究者們開發了多模態原位顯微鏡工具包，旨在全面評估鈣鈦礦太陽能電池的性能。在此研究中，英國劍橋大學（University of Cambridge）Miguel Anaya & Samuel D. Stranks團隊通過結合電壓依賴的光致發光顯微鏡、高光譜PL和同步輻射X射線納米探針熒光技術，測量了工作太陽能電池的局部微觀JV曲線，揭示了鈣鈦礦材料的電荷傳輸和復合損失分布。以上成果在Nature Energy期刊上發表了題為“The impact of interfacial quality and nanoscale performance disorder on the stability of alloyed perovskite solar cells”的最新論文。
本研究解決了在操作條件下如何全面評估鈣鈦礦太陽能電池性能的問題。通過分析設備的微觀特征，研究表明，鈣鈦礦電池的初始性能與局部功率轉換效率無序程度相關，具有較低無序的設備在長時間操作下表現出更好的穩定性。這一發現為工程穩定的界面和優化電荷提取提供了重要依據，顯示出在合金鈣鈦礦電池的設計中，成分均勻性和電荷提取的優化是提高性能和穩定性的關鍵因素。
（1）實驗首次采用多模態原位顯微鏡工具包，對鈣鈦礦太陽能電池的電荷傳輸損失、復合損失和化學成分進行納米尺度的空間關聯測量，揭示了完整設備中的性能分布特征。
（2）實驗通過電壓依賴的光致發光顯微鏡、絕對校準的高光譜PL和同步輻射X射線納米探針熒光技術，繪制了鈣鈦礦吸收層的光電性質和化學成分圖譜，發現高宏觀性能設備在初始性能空間異質性上最低，與穩定性呈正相關。
（3）研究結果表明，穩定的界面工程對實現可靠設備至關重要，且通過均勻化電荷提取和最小化局部功率轉換效率變化的組成工程顯著提高了設備性能和穩定性。
（4）發現鈣鈦礦在化學成分空間無序方面具有一定的容忍度，但在電荷提取上則表現出更強的敏感性，提示設計鈣鈦礦太陽能電池時需特別關注電荷提取界面的穩定性。
（5）實驗還揭示了表面鈍化的雙刃劍效應：雖然可以減少PCE無序并提升初始性能，但如果界面穩定性差，可能導致設備的災難性退化，強調了綜合考慮材料和界面工程的重要性。
圖1: 器件動態現場原位顯微鏡顯示了雙陽離子雙鹵化物double-cation double-halide，DCDH太陽能電池性能，甚至可以容忍顯著的空間光電和化學不均勻性。
圖2: 在雙陽離子雙鹵化物DCDH鈣鈦礦太陽能電池的微觀電流-電壓current–voltage，JV曲線中，在擴展操作之后，性能的局部降低是明顯的。
圖3: 雙陽離子雙鹵化物DCTH鈣鈦礦太陽能電池上的多峰顯微鏡顯示發器件穩定性降低，微觀相分離增加。
圖4: 界面化學和空間功率轉換效率power conversion efficiency，PCE無序預測混合陽離子、混合鹵化物鈣鈦礦太陽能電池的性能和穩定性。
界面優化被確認為提高設備長期穩定性的關鍵因素。本文通過系統分析界面和體相的損失，研究表明，穩定的界面不僅可以防止性能衰退，還能增強電池的整體效率。因此，未來的研究應優先考慮界面工程，以確保與鈣鈦礦材料相匹配的優質接觸。
其次，局部光學PCE無序對設備性能和穩定性的影響不可忽視。研究表明，成分無序的適度容忍性使得鈣鈦礦設備能夠在保持高效性能的同時應對微觀變化，這為優化成分和界面化學提供了新的思路。
最后，原位顯微技術的應用展示了其在識別退化機制和優化生產過程中的潛力，強調了微觀層面研究對理解和解決復雜退化路徑的重要性。這些發現為鈣鈦礦及其他無序半導體材料的未來研究指明了方向，推動了光伏技術的進步。整體而言，本文強調了性能和穩定性之間的相互關系，呼吁在設備設計中實現全面優化。
Frohna, K., Chosy, C., Al-Ashouri, A. et al. The impact of interfacial quality and nanoscale performance disorder on the stability of alloyed perovskite solar cells. Nat Energy (2024).
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