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在下一代高能量密度鋰離子電池（LIBs）中，由于固態電解質界面（SEI）形成而導致的容量損失，很大程度上阻礙了硅（Si）負極的實際應用。

盡管已經進行了許多工作來研究?Si 的界面演變，但其中大多數都集中在扣式電池或定制設計電池中循環的納米結構 Si 上，其運作條件與實際使用相差甚遠。

圖1：450 mA h LiCoO₂||Si 軟包電池的電化學性能

基于此，中國科學院物理研究所凝聚態物理國家實驗室王雪鋒/王兆翔團隊&華為技術有限公司的Bo Wang在Energy & Environmental Science發表題為《Interfacial degradation of silicon anodes in pouch cells》的研究論文。

在此研究中，通過多尺度成像和光譜技術，特別是冷凍電鏡(cryo-EM ),揭示了在軟包電池中循環的微米級 Si 顆粒的容量退化機制和相關的界面演變。

圖2：不同循環后 Si 顆粒上 SEI 的納米結構演變

結果表明，Si 顆粒表面逐漸被電解液腐蝕，形成了厚實（300個循環后高達2.5?μm）且多孔的 SEI，并且還富含有機碳酸酯和 Li_xSiO_y。

通過對 SEI 的納米結構和化學分布進行分析，確定其孔隙率為53.5%，因此提出了自下而上的 SEI 生長機制。為了實現致密且穩定的 SEI，使用具有交聯網絡的彈性 SEI 來增強 Si 負極的界面穩定性。

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圖3：SEI 在 Si 顆粒上生長的示意圖及理想界面的設計原則

其研究結果不僅揭示了 Si 負極的基本失效機制，有利于其實際應用，而且為未來實現高性能電池的界面設計提供了全面的動態界面演變理解。? ?

文獻信息：Interfacial degradation of silicon anodes in pouch cells，Energy & Environmental Science., 2024.?

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