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?天大/鄭大ACS Energy Letters:“法拉第籠”誘導陰離子實現(xiàn)工業(yè)兼容微米硅負極

?天大/鄭大ACS Energy Letters:“法拉第籠”誘導陰離子實現(xiàn)工業(yè)兼容微米硅負極
陰離子衍生的富含無機物的固體電解質(zhì)間相(SEI)為負極提供了有效保護;然而,由于游離陰離子在電場作用下發(fā)生電遷移離開負極,因此在商用電解質(zhì)中幾乎不會形成SEI。其中,高濃度電解質(zhì)能夠解決這一問題,但在經(jīng)濟上并不可行。
?天大/鄭大ACS Energy Letters:“法拉第籠”誘導陰離子實現(xiàn)工業(yè)兼容微米硅負極
在此,天津大學楊全紅、吳士超,鄭州大學田蕓等人基于法拉第籠的啟發(fā)提出了一個由聚合物基體和弱解離的氟硼酸鈣(Ca(BF4)2)鹽組成的表面“法拉第籠”。其中,多價的Ca2+陽離子通過交聯(lián)聚合物基體固定,并通過靜電相互作用吸附BF4陰離子,從而在硅負極上產(chǎn)生一個陰離子限制界面(Si@ACI),以克服陰離子的電遷移行為。
當溶劑化的Li+接近“法拉第籠”時,限制的BF4陰離子參與到第一Li+溶劑化鞘中,而弱解離的鹽解離以平衡內(nèi)電場,并有效抵消施加的電場。因此,該策略形成了一個富含無機物的彈性SEI層以減輕電解液的持續(xù)消耗,實現(xiàn)了優(yōu)異的電池性能。
?天大/鄭大ACS Energy Letters:“法拉第籠”誘導陰離子實現(xiàn)工業(yè)兼容微米硅負極
圖1. 作用機制及結構表征
總之,該工作提出了一種工業(yè)兼容的表面 “法拉第籠”策略,其中弱解離氟化鹽 (Ca(BF4)2)中解離的Ca2+ 陽離子不僅能通過 Ca2+ —COO- 配位復合物交聯(lián)聚合物基體,還能通過靜電作用將 BF4 陰離子限制在負極/電解質(zhì)界面中。
因此,Si@ACI 負極在 5 A g-1 條件下顯示出 923 mAh g-1 的良好倍率性能;在 0.6 A g-1 條件下循環(huán) 250 次后顯示出超過 1000 mAh g-1 的優(yōu)異可逆容量。因此,該工作為促進下一代電池的發(fā)展提供了新思路。
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圖2. 電池性能
“Faraday Cage” Induced Anion-Confined Interface Enables Industrially Compatible Microsized Silicon Anodes, ACS Energy Letters 2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c01517

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