第一作者：Guangming Zhan，Lufa Hu

通訊作者：張禮知，李浩，么艷彩

通訊單位：上海交通大學(xué)

張禮知，上海交通大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，特聘教授，博士生導(dǎo)師。國家杰出青年科學(xué)基金獲得者（2014），科技部中青年科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才計(jì)劃（2015），教育部長江學(xué)者特聘教授（2016），萬人計(jì)劃科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才（2017），湖北省高層次人才工程第一層次入選者（2012），湖北省高端人才引領(lǐng)培養(yǎng)計(jì)劃第二層次入選者（2012），教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃入選者（2007），洪堡學(xué)者（2006-2007，德國馬普膠體與界面所）。

（信息來源：https://sese.sjtu.edu.cn/faculty/view/117?eqid=dfb1ab4c00096c05000000026476c8d9）

李浩，上海交通大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，長聘教軌副教授，博士生導(dǎo)師。研究方向：污染控制化學(xué)，光/電催化化學(xué)，納米環(huán)境材料。

（信息來源：https://sese.sjtu.edu.cn/faculty/view/118）

么艷彩，上海交通大學(xué)，環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，長聘教軌副教授，博導(dǎo)，研究方向：原子尺度環(huán)境功能材料，電化學(xué)水污染控制與資源化，能源電化學(xué)。

（信息來源：https://sese.sjtu.edu.cn/faculty/view/114）

論文速覽

電化學(xué)尿素氧化反應(yīng)（UOR）提供了一種可持續(xù)的途徑，用于在水-能源關(guān)系網(wǎng)中生產(chǎn)氫氣和廢水脫氮。然而，其廣泛應(yīng)用受到有害的氰酸鹽或亞硝酸鹽生成的限制，而不是無害的氮?dú)狻?/p>

本文展示了原子級(jí)分散的不對(duì)稱Ni-O-Ti位點(diǎn)在Ti泡沫陽極上實(shí)現(xiàn)了99%的氮?dú)膺x擇性，超過了已記錄的Ni基電催化劑中Ni-O-Ni對(duì)應(yīng)物，其氮?dú)膺x擇性低于55%。在與Pt對(duì)電極耦合時(shí)，在213 mA cm^–2的電流密度下，1.40 V的電壓下提供了22.0 mL h^–1的氫氣析出速率。

這些不對(duì)稱位點(diǎn)具有親氧的Ti緊鄰Ni，有利于與尿素中的羰基而非氨基團(tuán)的相互作用，從而防止了過早的共振C?N鍵斷裂，在此之前通過分子內(nèi)N-N偶聯(lián)向N₂發(fā)展。進(jìn)一步開發(fā)了一個(gè)由商業(yè)Si光伏電池驅(qū)動(dòng)的原型器件，用于太陽能驅(qū)動(dòng)的現(xiàn)場(chǎng)尿液處理和分散式氫氣生產(chǎn)。

圖文導(dǎo)讀

圖1：選擇性UOR機(jī)制和動(dòng)機(jī)的示意圖。

圖2：原子隔離的不對(duì)稱Ni-O-Ti位點(diǎn)的表征。

圖3：原子隔離的不對(duì)稱Ni-O-Ti位點(diǎn)的電化學(xué)性能。

圖4：UOR在原子分離的不對(duì)稱Ni-O-Ti位點(diǎn)上的機(jī)制。

圖5：原子隔離的非對(duì)稱Ni-O-Ti位點(diǎn)上的UOR的理論研究。

圖6：太陽能反應(yīng)堆的設(shè)計(jì)與性能。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Highly selective urea electrooxidation coupled with efficient hydrogen evolution

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-50343-8