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第一作者：Yuyan Huang
通訊作者：歐陽鋼鋒， 葉宇昕
通訊單位：中山大學
歐陽鋼鋒，教授，博士生導師，英國皇家化學會會士，國家杰出青年科學基金獲得者，科技部中青年科技創新領軍人才，廣東省“珠江學者”特聘教授。現任中山大學化學與化學工程學院環境化學研究所所長，微萃取與分離技術研究中心主任，環境與能源化學廣東省高校重點實驗室副主任。（信息來源：https://ce.sysu.edu.cn/teacher/806）
葉宇昕， 中山大學化學工程與技術學院 副教授，碩士生導師。主要從事新型催化劑的設計合成、應用開發及催化機理的研究。目前在P. Natl. Acad. Sci. U.S.A.; Adv. Mater.; Angew. Chem. Int. Ed.; 等期刊發表高水平論文30余篇，承擔國家青年基金等項目6項，授權國家發明專利1項。（信息來源：https://cet.sysu.edu.cn/node/1279）
論文速覽
在人工光合系統中，有效地將太陽能轉化為化學能還是一個巨大的挑戰。目前，很少有在戶外運行的人工光合系統超過在植物中觀察到的最高太陽能-生物質轉化效率（1%）。
本研究成功開發了一種三維（3D）聚合物光催化劑，在常溫條件下實現了3.6%的太陽能驅動制過氧化氫（H2O2）的轉換效率，該效率超過了植物體內觀察到的最高太陽能到生物質的轉換效率（1%）。該突破性的成果得益于材料內部電子的高效存儲和通過分子內電荷轉移快速存儲，以及O2能夠擴散進入3D材料內部孔隙并提取存儲的電子，從而有效抑制了激子、極化子和光生電荷載流子的層間轉移，顯著提高了內部激子的利用率至82%。
圖文導讀
圖1：提出的策略與傳統2D光催化劑在內部激子利用方面的比較。
圖2：光催化劑的結構表征。
圖3：光催化性能。
圖4：H2O2生成的活性位點和反應路徑。
圖5：光催化劑在Ar和O2氛圍下的光電流測量曲線，以及電子傳輸機制的示意圖。
圖6：2D和3D光催化劑中激子、極化子和電荷載流子的行為模式示意圖。
圖7：TPC-3D在O2和空氣條件下的飛秒時間分辨瞬態吸收（TA）測量結果。
圖8：TPC-3D中激子解離、極化子轉化和電子傳輸途徑的交互機制示意圖。
圖9：TPC-3D在可見區域的飛秒時間分辨瞬態吸收（TA）測量結果，以及激子到極化子的轉變時間延遲。
圖10：激子解離機制的分析。
總結展望
本研究開發的3D聚合物光催化劑在常溫常壓下實現了前所未有的太陽能到化學能的轉換效率，為可持續能源生成和環境修復提供了重要的技術途徑。研究中發現，通過分子內電荷轉移而非層間傳輸，可顯著提高光生電荷的利用效率，這一點通過高達82%的內部激子利用率得到了證實。
此外，本研究還深入探討了光物理過程中的動力學機制，為設計更高效的光催化劑提供了理論基礎。未來的研究可以在提高光催化劑的穩定性和擴大其應用范圍方面進行進一步探索。
文獻信息
標題：Achieving a solar-to-chemical efficiency of 3.6% in ambient conditions by inhibiting interlayer charges transport
期刊：Nature Communications
DOI：10.1038/s41467-024-49373-z
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