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快充鋰離子電池為解決電動汽車（EV）的續航里程焦慮提供了一種前景廣闊的解決方案，但其在使用壽命和安全性面臨挑戰。對此，一個被廣泛討論的問題是抑制石墨負極側的析鋰。因此，為全面理解快充條件下復雜的化學-結構-力學相互作用，亟需開展跨尺度、多模態的表征。

在此，上海交通大學李林森團隊開發了一種多模態 SEM-Raman-NanoSIMs 技術，以探究快充電池內部復雜的化學-結構-機械相互耦合作用。作者首次從電極尺度的多顆粒分析中，獲得了對電極反應形態學變化-鋰元素分布-晶格結構演變的多模態理解。

通過系統的多模態表征研究發現，快充電池系統的退化是一個類似“雪球效應”的反應機制，電解質消耗是第一張倒下的多米諾骨牌（即使容量衰減仍然微不足道），它會引發一系列石墨負極失效，包括析鋰和副產物累積。隨后，石墨側的副產物會粘接在隔膜表面并導致隔膜的堵孔。因此，這些復雜的電-化學-機械相互作用會引發自我放大的“惡性循環”，最后導致電池內部電極多種嚴重形變甚至破裂，成為電池安全使用的隱患。

圖1. 退化正極的多模態表征

總之，該工作通過多尺度關聯成像技術的研究，揭示了快充電池性能加速下降的原因是負極側電解液的快速消耗引發的析鋰和副產物沉積等問題。快充電池內部的復雜電化學-機械相互作用最終可能導致電極顯著變形甚至破裂，成為潛在的安全隱患。因此，該研究提供了直接的策略來延長快充電池的循環壽命，包括略微增加液態電解液的量、開發專門設計的電解液添加劑或對電極進行鈍化以減緩電解液消耗。?

從方法論上看，該工作為鋰電池系統反應均勻性和具體失效機制分析，提供了可借鑒的重要表征與分析方法學支持。同時也為關聯鋰電池基礎理論科學研究與工程應用科學研究架起了切實可行的重要橋梁。

圖2. 熱安全性測試結果

Multiscale Correlative Imaging Reveals Sequential and Heterogeneous Degradations in Fast-Charging Batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee01497a

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