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通過雙電子氧還原反應(2e^?ORR)電合成H₂O₂是一種替代傳統蒽醌法有前途的策略。對于具有優異2e^?ORR活性和選擇性的電催化劑甚至能夠實現按需或者連續生產低濃度H₂O₂，這保證了生產過程中的安全。同時，實際電合成H₂O₂的一個關鍵因素是含金屬電催化劑的穩定性。2e^?ORR的電催化劑必須對金屬和其他非金屬元素(ORR惰性位點)的浸出穩定，防止活性降解和電合成H₂O₂的分解。此外，防止浸出對于廢水處理尤為重要，以確保催化劑不會導致進一步污染。在Pd-Se化合物中，層狀PdSe₂由于其獨特的電子特性、可調帶隙和光學非線性，已經受到越來越多的關注，同時這也使得PdSe₂有希望用于2e^?ORR。

近日，威斯康星大學麥迪遜分校金松和J. R. Schmidt等結合計算和實驗研究表明，結晶的五角形層狀PdSe₂是一種活性和穩定的2e^?ORR電催化劑，用于在中性溶液中電合成H₂O₂。

計算自由能揭示了PdSe₂納米片的基面和邊緣對2e^?ORR具有活性和選擇性，但在溶液中具有不同的表面形態和H₂O₂降解動力學。水熱合成的PdSe₂納米片在RRDE測量中可以達到>1 mA cm^?2盤環電流，同時在高過電位下保持高選擇性，這優于其他晶體Pd-Se相(Pd₄Se和Pd₁₇Se₁₅)。對于負載有PdSe₂催化劑的氣體擴散電極(PdSe₂/GDE)，在中性溶液中3小時內中電化學合成>800 ppm的H₂O₂，在更大的電流密度或過電位下生產速度更快(15分鐘)。

體電解后，通過XRD、Raman和XPS對電極進行分析，證實PdSe₂保持了其結構，而對溶液的ICP-OES分析表明，Pd損失和Se損失可以忽略不計。同時，PdSe₂/GDE電極可以在流動池中在恒定電流下連續運行至少48小時。在ORR電解條件下，PdSe₂/GDE的原位和異位XANES和EXAFS測量證實了Se位點周圍的細微變化和大范圍電位范圍內的穩定性。

總的來說，該項工作建立了一個穩定的五邊形結構PdSe₂電催化劑模型，為利用層狀五邊形結構基序設計高效和穩定的2e^?ORR催化劑提供了理論基礎。

Stable pentagonal layered palladium diselenide enables rapid electrosynthesis of hydrogen peroxide. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c00875

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