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?天大Angew: Jahn-Teller摻雜劑誘導Co4N深度氧化，活化晶格氧來促進OER

析氧反應(OER)是可持續能源生產和儲存設備中典型的陽極氧化反應。OER過程中的電子轉移過程遵循吸附質演化機制(AEM)，它涉及多個中間體(如*OOH和*OH)吸附能之間固有的線性標度關系，不可避免地產生高理論過電位(≥0.37±0.10 V)。最近，人們提出了一種遵循晶格氧氧化機制(LOM)的質子-電子轉移途徑，這種LOM途徑可以通過直接形成O-O鍵來繞過AEM的固有限制，提供了優越的OER性能。然而，觸發LOM途徑并不容易，且真實OER活性位點的結構構型與相關反應途徑之間的相關性尚不明確。因此，解釋LOM途徑的起源并提供催化劑的設計原理對于將反應途徑從AEM轉換為LOM至關重要。

高價過渡金屬位點有利于晶格氧的活化，但預催化劑的深度氧化存在較高的熱力學勢壘。Co₄N預催化劑具有高導電性、獨立結構、高暴露表面積的柔性表面，常被用作電極材料。

基于此，天津大學梁紅艷課題組在Co₄N模型催化劑中插入Mn摻雜劑，以促進催化劑活化過程中高價Co⁴⁺的形成。原位實驗表明，催化劑結構演化包括三個階段：Co₄N預氧化成Co₃O₄、進一步氧化形成CoOOH以及CoOOH脫質子成CoO₂，氧化態變化過程為Co⁰→Co^2+/3+→Co³⁺→Co⁴⁺。在最后一階段，通過引入Jahn-Teller (J?T)活性Mn³⁺陽離子，降低了CoOOH向CoO₂相變的能量勢壘，因為以Mn³⁺(_t2g³e_g¹)為中心的八面體MnO₆的劇烈扭曲降低了結構穩定性，促進了H的解吸。

此外，CoO₂中的Mn摻雜劑誘導了連接的O原子周圍的電子富集，導致Co?O的共價性和跨Co?O?Mn橋的電荷轉移增強，因此摻雜Mn的CoO₂ (Mn-CoO₂)中的晶格氧被激活參與OER反應。密度泛函理論(DFT)計算結果表明，在Mn-CoO₂中，Co 3d中心穿透到O 2p中，導致LOM具有良好的軌道能量結構，因此遵循LOM途徑的OER電勢決定步驟(PDS)的自由能低于AEM途徑。

綜上，該項研究結果強調了J?T活性Mn³⁺摻雜劑在Co₄N深度氧化中的作用，并證明了它對OER途徑的影響，該策略可以指導通過LOM途徑設計高效的OER催化劑。

Lattice oxygen activation through deep oxidation of Co₄N by Jahn?Teller-active dopants for improved electrocatalytic oxygen evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202405839

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