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北化工/大工ACS Nano: 剪切場控制合成高密度sp3缺陷N-CNC，高效電還原CO2

為了提高和促進碳基催化劑的電催化活性，在可以在sp²碳基體中引入大量固有缺陷。碳骨架內的五邊形、七邊形和其他再雜化缺陷可以作為潛在的活性位點，并通過調整碳原子的電荷和自旋密度來大大提高電化學反應活性。特別地，引入的再雜化缺陷(sp³缺陷)，由于表面電荷狀態的改變、關鍵中間體吸附自由能的調節以及禁帶寬度的縮小，可以直接有效地改善催化劑的電化學性能。

然而，碳骨架內高密度sp³缺陷的形成通常需要石墨烯片的完全折疊。這種材料具有中短程有序的類金剛石結構，因此需要在苛刻和復雜的合成條件下通過使用自上而下的策略來制備。此外，sp³缺陷在熱力學上是不穩定的，可以轉化為sp²碳。因此，在碳基體中植入高密度的sp³缺陷是一個相當具有挑戰性的工作。

近日，北京化工大學邱介山和大連理工大學于暢等通過由剪切場控制的一步化學氣相沉積(CVD)法在碳紙(CFP)上制備具有高密度sp³缺陷的一維(1D)項鏈狀氮摻雜碳納米鏈(N-CNC@CFP)。N-CNCs具有良好的一維形貌，sp³缺陷密度超過31%，氮摻雜量高達23.6%。

結合實驗結果和有限元分析(FEA)，三聚氰胺的熱解可以在CVD過程中釋放蝕刻氣體，改變碳材料垂直生長方向的氣體流速，同時產生強烈的剪切場；通過調整三聚氰胺的用量可以改變剪切場的強度。因此，在CVD過程中，剪切場通過改變金屬催化劑液滴在三相反應過程中的尺寸和受力環境，進而影響碳材料的局部生長動力學，最終形成具有項鏈狀結構的高密度sp³缺陷的N-CNCs。

N-CNC@CFP催化劑中的固有碳缺陷和雜原子摻雜可以協同增強CO₂RR性能。結果顯示，N-CNC@CFP在?0.86 V_RHE下的CO法拉第效率為95.9%，電流密度為23.2 mA cm^?2。并且，該催化劑連續電解20小時后的CO法拉第效率仍高于87%，顯示出優異的反應穩定性。此外，為了闡明sp³缺陷與CO₂RR性能之間的結構-活性關系，建立了CO₂RR活性對sp³缺陷含量的依賴性。

結果表明，高密度sp³缺陷對CO₂RR活性有促進作用，但并不起決定性作用，CO2RR的性能還與氮摻雜含量和碳材料的形貌有關。綜上所述，N-CNCs@CFP對CO₂RR的高活性是由于項鏈形態、各種氮形態和豐富的sp³缺陷的協同效應所致。

Shear field-controlled synthesis of nitrogen-doped carbon nanochains forest with high-density sp³ defects for efficient CO₂ electroreduction reaction. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c02591

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