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限制游離溶劑分子的電化學反應性是開發高壓鋰金屬電池的關鍵，尤其是對于具有高鋰金屬相容性但氧化穩定性低的醚類溶劑(?<4?V與Li⁺/Li）。典型的高濃度電解質依賴于接近飽和的Li⁺與醚類分子配位，其在高電壓下會面臨嚴重的副反應(?>4.4?V）以及Li金屬與反應性陰離子之間的放熱反應。

在此，中國科學技術大學任曉迪、王青松等人發現并提出了一種分子錨定策略以限制稀電解質中游離醚類溶劑的界面反應性。研究表明，Li⁺/醚摩爾比極低（1:9），且不存在典型的陰離子衍生相，但錨定溶劑的氫鍵相互作用有效抑制了過多的醚副反應，同時提高了富鎳正極在 4.7 V 電壓下的穩定性。此外，由于陰離子的反應性降低，熱濫用等極端條件下的放熱過程也得到了緩解，從而有效推遲了電池的熱失控。

圖1. 電化學及電池性能

總之，該工作提出了一種限制稀電解質中游離溶劑界面反應性的分子錨定策略。通過分子間的 H 鍵，電解質的固有電化學特性可發生根本性改變進而克服了稀醚類電解質的電壓限制。

與依靠陰離子分解實現界面鈍化的 HCE 或 LHCE 不同，MADE 的熱力學穩定性得益于溶劑-錨復合物，其具有出色的高壓穩定性和更高的安全性。因此，該項工作為開發高電壓和高安全性鋰金屬電池提供了一個新的視角，并為分子相互作用在電解質電化學行為中的作用提供了重要啟示。

圖2. 不同電解質的電池組件和軟包電池的熱穩定性

Molecular anchoring of free solvents for high-voltage and high-safety lithium metal batteries, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-024-46186-y

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?中科大Nature子刊：分子錨定策略實現高電壓、高安全性鋰金屬電池

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