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第一作者：Shan Xu

通訊作者：鄭偉濤，崔小強(qiáng)

通訊單位：吉林大學(xué)

論文速覽

尿素的電氧化在將廢水中的尿素轉(zhuǎn)化為氫氣具有的巨大潛力，有助于環(huán)境保護(hù)和可持續(xù)能源生產(chǎn)。因此，需要開發(fā)高效穩(wěn)定的尿素氧化反應(yīng)（UOR）催化劑。本文中，作者通過簡單的水熱法成功合成了一種鎳鈷鉻層狀雙氫氧化物/泡沫鎳（NiCoCr-LDH/NF）電極，該電極在UOR中表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能。

測試發(fā)現(xiàn)，NiCoCr-LDH/NF在電流密度為100 mA cm^-2下，僅需要1.38 V的低工作電位，具有優(yōu)異的電催化性能。原位拉曼光譜分析表明，鉻（Cr）的加入促進(jìn)了活性γ-NiOOH的生成和催化劑的重構(gòu)。密度泛函數(shù)理論（DFT）模擬證實了γ-NiOOH較低的形成能是由于O-2p_z軌道和H-1s軌道之間雜化的能量范圍較窄，導(dǎo)致O-H鍵相互作用減弱所致。Cr的引入也提高了尿素分子及其中間體的吸附能，從而提高了UOR的整體活性。NiCoCr-LDH/NF電極具有優(yōu)異的電催化性能、獨特的電子態(tài)和配位結(jié)構(gòu)，在能量催化領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖文導(dǎo)讀

圖1：NiCoCr-LDH/NF催化劑的合成過程及其在UOR中增強(qiáng)??-NiOOH相變示意圖

圖2：XRD、SEM、TEM和HR-TEM圖像展示NiCoCr-LDH/NF的形態(tài)和組分

圖3：XANES和EXAFS分析探索催化劑樣品的電子結(jié)構(gòu)和氧化狀態(tài)差異

圖4：NiCoCr-LDH/NF電極在OER和UOR中的催化性能

圖5：原位拉曼光譜分析揭示NiCoCr-LDH/NF和NiCo-LDH/NF電催化劑在UOR過程中的電化學(xué)反應(yīng)過程。

圖6：DFT計算揭示NiCoCr-LDH/NF和NiCo-LDH/NF在UOR過程中的電子結(jié)構(gòu)和趨勢

圖7：NiCoCr-LDH/NF在雙電極尿素電解和尿素電催化中的性能

總結(jié)展望

本文成功通過溫和且直接的水熱法合成了NiCoCr-LDH/NF電催化劑，該催化劑在UOR中表現(xiàn)出卓越的性能。Cr的摻雜顯著提高了UOR活性，在100 mA cm^-2下僅需1.38 V的工作電位、18.61 mV dec^-1的低Tafel斜率，表明快速的反應(yīng)動力學(xué)。結(jié)構(gòu)和性質(zhì)表征證實，Cr的引入有效地改變了催化活性位點的電子狀態(tài)和配位結(jié)構(gòu)，這種獨特的電子結(jié)構(gòu)促進(jìn)了活性??-NiOOH的生成，同時降低了其形成能。

理論模擬進(jìn)一步闡明，Cr摻雜通過縮小O-2p_z軌道和H1s軌道之間的雜化范圍，減弱了O-H鍵的相互作用力。此外，NiCoCr-LDH/NF電催化劑在堿性尿素中展現(xiàn)了超過45 h的穩(wěn)定性。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計高效的UOR電極和處理富含尿素的廢水開辟了新機(jī)會。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：O-2p Hybridization Enhanced Transformation of Active ??-NiOOH by Chromium Doping for Efficient Urea Oxidation Reaction

期刊：Advanced Functional Materials

DOI：10.1002/adfm.202401265

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