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大化所傅強Nature子刊：室溫下水輔助Cu顆粒形成Cu-OH物種，促進在載體上再分散

負載型金屬納米催化劑通常用于多相催化，而在高溫反應過程負載型金屬物種的燒結通常導致催化劑失活。為了解決這個問題，人們開發各種再分散策略以扭轉燒結和振興活性金屬物種。金屬物種的再分散通常涉及金屬原子從較大顆粒的分離，然后是表面或氣相遷移，最終被表面錨定位點捕獲，其在很大程度上取決于金屬載體的相互作用。

因此，具有各種表面缺陷或表面官能團(氧空位、OH、雜原子等)的載體對于通過金屬與載體之間的強相互作用來錨定可移動金屬物種是必不可少的。此外，動力因素也起著關鍵作用。在特定氣體環境(CH₃I、O₂和NH₃等)中的高溫處理通常用于增強金屬物質在載體表面或通過氣相遷移的流動性。值得注意的是，這些再分散過程需要相當大的能量輸入。因此，目前迫切需要開發環境友好和節能的再分散策略，但這仍然是一個挑戰。

近日，中國科學院大連化物所傅強課題組報道了一種在室溫下通過O₂-H₂O處理重分散燒結Cu催化劑的簡單方法，并利用各種原位表征技術研究了Cu納米粒子在不同大氣環境中的動態行為。

結果表明，環境條件下Cu納米粒子的再分散依賴于兩個基本因素: 載體表面羥基(OH)中心的豐度和羥基化Cu-OH物種的生成。

對于O₂處理的負載Cu材料，在O₂中氧化形成的CuO_x物種可以在γ-Al₂O₃表面上遷移，但在室溫時遷移速度較慢；在含H₂O氣氛中，H₂O顯著提高了γ-Al₂O₃載體的羥基化程度，為表面Cu原子提供了更多的錨定位點和遷移通道。更重要的是，O₂-H₂O環境促進了更多流動的羥基化Cu-OH物種的產生，加速了Cu的再分散過程。

因此，H₂O的作用可以用兩種不同的方式來解釋：首先，它促進羥基化的Cu物種(在O₂存在下)的形成以加速Cu物種的遷移(動力學方面)；其次，它富集表面OH基團以提供更多的錨定位點(熱力學方面)。因此，在潮濕的環境條件下，Cu納米粒子向Cu單原子和團簇的再分散是通過H₂O在動力學和熱力學上的協同促進作用發生的。

此外，在γ-Al₂O₃和CeO₂載體上生成的Cu單原子和團簇分別用于催化逆水煤氣變換反應(RWGS)和CO優先氧化(CO-PROX)反應，反應后失活的Cu催化劑可以通過在室溫下暴露于O₂-H₂O而被輕易地重新激活。綜上，該項工作為燒結Cu催化劑的再生提供了一種有效的方法，并加深了氣氛和載體在金屬顆粒再分散中的作用的認識。

Water-assisted oxidative redispersion of Cu particles through formation of Cu hydroxide at room temperature. Nature Communications, 2024.

DOI: 10.1038/s41467-024-47397-z

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