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電催化水分解是一種很有前途的可持續制氫途徑，但陽極析氧反應（OER）的高過電位給該工藝帶來了巨大的挑戰。其中，基于SrIrO₃的鈣鈦礦型催化劑在酸性OER中表現出很大的潛力，但其高活性的來源尚不清楚。

基于此，四川大學李高仁教授等人報道了一個共摻雜的SrIrO₃體系，以提高OER的活性，并闡明催化活性的來源。共摻雜的SrIrO₃在傳統電解槽和質子交換膜（PEM）水電解槽中均表現出較高的OER電催化活性，明顯優于商用IrO₂催化劑。

VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了共摻雜的SrIrO₃體系催化性能提高的機理。計算得到的自由能圖顯示，所有模型的速率決定步驟都是*OOH的形成。無論是表面還是體相的Co摻雜，都不會改變IrO₆八面體的配位結構，只能在一定程度上增強OER的催化活性。

其中，Co溶解后形成的表面不飽和IrO_x的OER活性顯著提高，過電位降低了311-344 mV，表明Co可能不直接參與催化，而是通過位點溶解促進表面重構，導致更多低配位IrO_x活性位點快速暴露。

此外，態密度（DOS）分析表明，Co摻雜顯著影響Co-O-Ir橋氧，使O 2p帶中心向費米能級移動。O 2p帶中心的移位極大地影響了催化劑的表面穩定性，表明Co摻雜的主要作用是改變SrIrO₃的表面穩定性，促進表面重構和IrO_x活性位點的形成。

同時，Co的摻雜和溶解顯著影響Ir 3d帶中心，其負移導致*OOH自由能降低，顯著增強了OER催化活性。結果表明，中等的O 2p帶中心和較低的Ir 3d帶中心對SrIrO₃基催化劑的催化活性至關重要。

The formation of unsaturated IrO_x in SrIrO₃ by cobalt-doping for acidic oxygen evolution reaction. Nat. Commun., 2024, DOI: 10.1038/s41467-024-46801-y.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.zzhhcy.com/index.php/2024/04/25/59ac65ab7b/

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四川大學Nature子刊：共摻雜SrIrO3高效催化酸性OER！

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