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氧還原反應（ORR）的活性-穩定性平衡關系是阻礙電催化劑群體和阻礙燃料電池廣泛應用的一個棘手問題。基于此，華僑大學謝水奮教授和河南師范大學張霞光博士等人報道了新型的雙相Pd納米片，其結構是超薄的2D結晶鈀內核和~1 nm薄的原子雜化RhO_x/Pd無定形表層，記為c/a-Pd@PdRh NSs，用于解開堿性ORR的平衡困境。測試發現，兩相c/a-Pd@PdRh NSs同時表現出超高的ORR活性（5.92 A mg^-1，是Pt/C的22.8倍），并且在10000次耐久性測試后表現出優異的穩定性，展示了創紀錄的打破ORR活性-穩定性平衡關系的電催化劑。

VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了c/a-Pd@PdRh NSs的超薄摻Rh非晶皮層在增強ORR電催化活性和穩定性方面的作用。首先利用從頭算分子動力學（AIMD）法模擬了在平面Pd(111)表面沉積外露Pd和Rh原子后的表面原子結構。經過能量區域穩定后，最頂層的無序表面層含有接近1: 1的Pd/Rh比值，表明Rh原子傾向于沉積在最頂層表面層。投影態密度（DOS）圖表明，無序Rh摻雜Pd表面Pd的d帶中心比純Pd(111)表面Pd的d帶中心低。

此外，在RhO_x/Pd界面處，Pd的d帶中心明顯低于兩者。根據d帶中心理論，d帶中心降低有利于減弱含氧中間體的吸附，促進ORR電催化。頂部原子層中靠近Rh和RhO_x的Pd原子的ΔE_Pd-vac值分別比非晶Pd單金屬表面上的Pd原子高0.16 eV和0.72 eV，表明Rh對雙相c/a-Pd@PdRh NSs中相鄰Pd原子的穩定作用。結果表明，Rh基摻雜劑可以防止表面Pd的氧化腐蝕，增強超薄2D結構，從而有助于c/a-Pd@PdRh NSs優異的ORR長期耐久性。

Biphase Pd Nanosheets with Atomic-Hybrid RhO_x/Pd Amorphous Skins Disentangle the Activity-Stability Trade-Off in Oxygen Reduction Reaction. Adv. Mater., 2024, DOI: 10.1002/adma.202314252.

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謝水奮/張霞光AM：c/a-Pd@PdRh NSs在ORR中的活性-穩定性平衡

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