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?ACS Catalysis：泡沫Ni上沉積Cu，促進催化劑重構(gòu)來增強PET電化學(xué)重整

作為最常用的塑料材料之一，聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)每年生產(chǎn)近7000萬噸，用于包裝和紡織。然而，絕大多數(shù)廢棄的PET都被填埋處理，這不僅對環(huán)境有害，而且造成了巨大的經(jīng)濟損失。近年來，電解法作為一種綠色、低能耗的PET塑料升級回收技術(shù)而受到廣泛關(guān)注。在電解重整過程中，PET首先經(jīng)歷一個水解過程，形成對苯二甲酸(TPA)和乙二醇(EG)。由于TPA在電化學(xué)條件下相當(dāng)穩(wěn)定，只有EG會發(fā)生乙二醇氧化反應(yīng)(EGOR)，升級為高附加值產(chǎn)品。

然而，EGOR通常涉及不可控制和復(fù)雜的反應(yīng)途徑，導(dǎo)致產(chǎn)生各種C₁和C₂產(chǎn)物產(chǎn)生。由于產(chǎn)品分離需要額外的下游能量投入，產(chǎn)品選擇性差，效率低，阻礙了PET升級循環(huán)的廣泛應(yīng)用。因此，開發(fā)選擇性強、效率高的PET衍生醇轉(zhuǎn)化電催化劑將有利于降低下游成本。

近日，圣地亞哥州立大學(xué)顧競課題組將Cu電化學(xué)沉積在泡沫Ni上(NiCu/NF)用于的EG和PET塑料的增值化。原位和異位表征結(jié)果顯示，Cu⁰/CuO核殼沉積在NF上，在重構(gòu)過程中，Cu和Ni物種被重構(gòu)為Cu(OH)₂/CuOOH和NiOOH活性物種。同時，沉積的Cu物種有利于催化劑動態(tài)演化形成Ni³⁺活性物種，促進更快的界面電子轉(zhuǎn)移，增加電化學(xué)活性面積，這些都協(xié)同提高了NiCu/NF的EGOR性能。

此外，密度泛函理論(DFT)計算表明，NiCu/NF (0.51 eV)上EGOR速率控制步驟(RDS)的能壘相對于泡沫Ni(1.41 eV)顯著降低，并且Cu的存在使*COOHCH₂OH到*CH₂OH+HCOOH步驟的能壘降低，從而促進了C-C鍵的斷裂。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，最優(yōu)的NiCu_60s/NF催化劑的甲酸鹽法拉第效率和產(chǎn)率分別為95.8 %和0.70 mmol cm^?2 h^?1。研究人員還驗證了該電催化體系的實際應(yīng)用：采用商用PET粉末作為原料，PET粉末水解產(chǎn)物主要為甲酸鹽(FE> 80%)；另外，市售PET水瓶水解液經(jīng)過簡單的酸化和分離過程，僅需1小時即可再生出純TPA，展示了電重整方法在實際生活中的潛在實際應(yīng)用價值。

總的來說，該項工作通過對催化劑的動態(tài)演變、真實活性中心和反應(yīng)機理的探索，為理解和設(shè)計高性能電催化劑以實現(xiàn)更高效、更有選擇性的塑料升級提供了理論依據(jù)。

Cu promoted the dynamic evolution of Ni-based catalysts for polyethylene terephthalate plastic upcycling. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05509

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