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熊宇杰/龍冉Nature子刊: 光譜表征立大功！實現Pd與MOF間可逆氫溢出的可視化

氫溢出是控制各種氫相關化學和物理應用性能的重要的過程。目前，金屬/MOF復合結構已被廣泛應用于許多與氫有關的應用，如選擇性氫化、脫氫和儲氫等。

雖然大多數研究將金屬/金屬有機框架結構的這種獨特性質歸因于電子效應或空間效應，但通過金屬-金屬有機框架界面的氫溢出是一個潛在的因素，應該對整體性能有潛在的影響。然而，由于體系的復雜性，氫在金屬/金屬有機框架材料復合結構中的溢出仍然難以獲得直接的證據。

近日，中國科學技術大學熊宇杰和龍冉等利用模塊化信號放大技術實現了金屬/MOF復合結構中氫溢出的光譜可視化。

具體而言，quick-XAFS光譜和H_ad吸附能計算表明，MOF涂層具有對H₂濃度不敏感的特性，Au/Pd/ZIF-8的H_ad濃度高于Au/Pd，特別是在低H₂濃度下。同時，研究人員通過原位表面增強拉曼光譜(SERS)從Pd-MOF界面到MOF追蹤H原子，揭示了H_ad原子確實可以在MOF中在一定長度范圍內運動。

此外，AIMD計算結果表明，一旦改變了MOF與金屬Pd本體之間的H_ad濃度平衡，H_ad會從MOF中釋放出來，增加了Pd表面的H_ad濃度。通過這種可逆過程，MOF實際上可以作為一個儲存器來有效地控制Pd表面的H_ad濃度，這能夠動態補充表面H原子，使得Pd/ZIF-8催化劑對多種不飽和化合物表現出獨特的加氫活性和選擇性。

因此，在4% H₂的光照或熱條件下由Au/Pd和Au/Pd/ZIF-8催化DAC、DMAD、MBY和乙炔的氫化，Au/Pd/ZIF-8的周轉頻率(TOFs)都明顯高于Au/Pd。值得注意的是，氫氣濃度是影響炔烴加氫反應的關鍵因素，較高的H_ad濃度會加快炔烴氫化反應速率。

然而，在4% H₂濃度下的反常高效率/選擇性表現說明Au/Pd/ZIF-8具有較高的H_ad濃度，這歸因于ZIF-8的可逆氫溢出作用，它可以提高加氫反應中的H_ad原子濃度，而不受催化方法的影響。綜上，該項研究揭示了金屬/MOF體系中氫溢出的存在和途徑，并展示了模塊化信號放大在研究界面組分遷移中的潛力。

Spectroscopic visualization of reversible hydrogen spillover between palladium and metal–organic frameworks toward catalytic semihydrogenation. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46923-3

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