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論文速覽：

本研究報道了一種新型的鈀催化的C(sp3)-H活化反應，通過設計和開發氯化吡啶-吡酮配體，成功實現了N-保護ω-氨基酸的羧酸導向內酰胺化和環胺化反應。這一方法克服了傳統方法中N配位主導的C-H活化和C-N鍵形成過程，實現了對未活化甲基和亞甲基C-H鍵的選擇性活化。

研究結果表明，該方法能夠高效地將線性ω-氨基酸轉化為具有γ-和δ-內酰胺、吡咯烷和四氫喹啉骨架的有價值的環狀β-氨基酸，這些結構在藥物發現中具有重要意義。通過正式合成stemoamide，證明了該過程的實用性。

圖文導讀：

圖1：C–H活化和內酰胺及環胺的構建。展示了通過β-甲基C–H活化構建γ-和δ-內酰胺、吡咯烷和四氫喹啉骨架的反應設計。

圖2：反應開發概覽。展示了通過配體結構-反應活性關系調查優化反應條件的過程。

圖3：初步機理調查。探討了羧酸導向的β-C–H內酰胺化與酰胺導向的γ-C–H內酰胺化的反應路徑。

圖4：酸與酰胺導向C–H活化的計算分析。分析了酸導向與酰胺導向C–H活化的能量障礙。

圖5：羧酸導向的β-C–H γ-和δ-內酰胺化反應的底物范圍。展示了不同結構的γ-和δ-內酰胺化反應的底物適用性。

圖6：羧酸導向的β-C–H環胺化反應的底物范圍。展示了不同結構的環胺化反應的底物適用性。

圖7：C–H內酰胺化反應在天然產物合成中的應用及氯化配體在相關C–H內酯化反應中的改進。展示了將C–H內酰胺化反應應用于Stemona生物堿相關雙環內酰胺骨架合成，以及氯化配體在提高Dicarboxylic酸內酯化反應效率中的應用。

總結展望：

本研究開發的鈀催化的C(sp3)-H內酰胺化和環胺化反應為合成具有重要藥物活性的復雜環狀結構提供了一種高效、選擇性的方法。通過精心設計的氯化吡啶-吡酮配體，實現了對未活化C-H鍵的直接活化和官能團化，極大地拓寬了有機合成化學的邊界。

此外，該方法在天然產物合成中的應用展示了其在復雜分子構建中的潛力。未來的研究將進一步探索該方法在合成其他類型飽和雜環化合物中的應用，并深入研究反應機理，以指導新反應的開發和優化。

文獻信息：

標題：Palladium-catalysed methylene C(sp3)–H lactamization and cycloamination enabled by chlorinated pyridine–pyridone ligands

期刊：Nature Synthesis

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