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南開大學Nature Catalysis: 鐵-氨基自由基實現高選擇性芳烴C-H胺化反應

作者信息：

第一作者：Chao-Rui Ma, Guan-Wang Huang

通訊作者：黨延峰，王飛

通訊單位：南開大學

成果速覽：

本研究報道了一種利用鐵-氨基自由基實現芳烴C-H胺化反應的新方法。通過使用鐵催化劑Fe(OAc)2和氨基銨三氟甲磺酸鹽N-1作為胺化試劑，在1,2-二氯乙烷中進行反應，成功實現了對電子性質不同的芳烴進行高度選擇性的鄰位胺化。

該方法能夠克服傳統方法中由極性和立體效應引起的區域選擇性控制難題，實現了對多種重要胺類化合物和藥物分子的高效合成。

圖文導讀：

圖1：介紹了芳烴C-H官能團化反應的背景和本研究的設計思路。

圖2：展示了優化后的反應條件和與現有方法的位點選擇性比較。

圖3：進行了機理研究。

圖4：提出了可能的反應途徑和計算得到的能量。

圖5：探討了芳烴C-H胺化反應的范圍。

亮點介紹：

1. 提出了一種新的鐵-氨基自由基介導的芳烴C-H胺化策略，實現了高度的鄰位選擇性。

2. 該方法能夠廣泛應用于從簡單的芳烴構建塊到復雜的生物活性分子的合成。

3. 成功克服了傳統方法中極性和立體效應對反應區域選擇性的制約。

4. 通過計算化學方法對反應機理進行了深入研究，提供了反應路徑和能量的詳細描述。

5. 實現了對藥物分子進行后期C-H胺化修飾，為藥物合成和分子優化提供了新的思路。

理論計算：

在本篇論文中，作者進行了量子化學計算以深入理解鐵-氨基自由基介導的芳烴C-H胺化反應的反應機理。通過使用密度泛函理論（DFT）計算，研究者們能夠預測和分析反應過程中的關鍵中間體、過渡態以及最終產物的結構和能量變化。

文獻信息：

標題：Site-selective arene C–H amination with iron-aminyl radical

期刊：Nature Catalysis

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