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第一作者：Ying Guo

通訊作者：支春義

通訊單位：香港城市大學

論文速覽：

本論文研究了通過調節石墨炔（GDYs）中sp-碳含量來增強其作為電催化劑催化氧還原至過氧化氫的性能。研究發現，與sp2雜化的碳原子相比，電子豐富的sp碳原子具有更高的催化活性。通過使用不同的有機單體前體調節sp-to-sp2碳比，成功地調節了GDYs的電催化活性。

其中，含有50原子百分比sp-碳的GDY（GDY-50）展現出超過95.0%的H2O2選擇性和99.0%的法拉第效率，以及83.3 nmol s–1 cm–2的產量，表現出卓越的催化性能和實際應用潛力。

圖文導讀：

圖1：展示了O2分子、C≡C鍵和C=C鍵的軌道示意圖。這些圖揭示了O2分子的電子結構以及GDY中sp和sp2碳原子的電子特性，說明了為什么sp-碳原子在催化O2還原反應中更為活躍。

圖2：展示了不同sp-碳含量GDY的合成策略和結構。圖中詳細描述了通過Glaser偶聯反應合成GDY的過程，以及通過改變單體前體的sp-to-sp2碳比來調節GDY中sp-碳含量的方法。

圖3：對GDY樣品的結構和形態特征進行了表征。包括XRD圖譜、FTIR光譜、拉曼光譜、NEXAFS光譜和XPS光譜，以及TEM圖像和SAED圖案，證實了GDY中sp和sp2碳物種的共存。

圖4：通過計算研究了GDY-50上2eORR過程的活性位點、O2吸附行為、電子密度差（EDD）圖以及2eORR和4eORR路徑的自由能圖。這些結果支持了GDY-50在2eORR過程中的高活性和選擇性。

圖5：展示了GDY樣品的電催化2eORR活性和H2O2產生性能。線性掃描伏安法（LSV）曲線、H2O2選擇性、質量活性和法拉第效率的比較，以及GDY-50的電化學活性表面積（ECSA）和長期穩定性測試結果。

圖6：評估了GDY-50在大規模H2O2生產中的性能。包括規模極化曲線、在不同電位下的H2O2產量和法拉第效率，以及與其他報道的催化劑的比較和GDY-50長期穩定性的測試。

亮點介紹：

1. 創新性調節：首次通過調節GDY中sp-碳含量來增強其催化氧還原至過氧化氫的性能，為GDY的合成和應用提供了新思路。

2. 高選擇性：GDY-50展現出超過95.0%的H2O2選擇性，遠高于其他GDY樣品，表明其在2eORR反應中的高效性和選擇性。

3. 高法拉第效率：GDY-50的法拉第效率超過99.0%，意味著其在電催化過程中的能量轉換效率極高。

4. 高產量：GDY-50的H2O2產量達到83.3 nmol s–1 cm–2，顯示出其在實際應用中的巨大潛力。

5. 穩定性：GDY-50在長期測試中顯示出優異的穩定性，證明了其作為工業催化劑的可靠性。

高端表征

在本論文中，X射線吸收精細結構（XAFS）光譜技術被用來研究石墨炔（GDYs）中碳原子的化學狀態和配位環境。XAFS是一種強大的表征工具，它可以提供原子尺度上的信息，包括原子的配位數、配位原子類型、化學鍵長以及化學環境的對稱性等。

圖3d展示了GDY樣品的C 1s NEXAFS光譜。這些光譜揭示了GDY樣品中存在多種C鍵合環境。在285 eV處觀察到一個清晰的吸收帶，與芳香環中C=C鍵的π*激發相關。此外，在286.1 eV處還有一個小的吸收帶，與乙炔鍵合中的C≡C鍵的π*激發相對應。

這些結果表明，GDY樣品中的sp-碳和sp2-碳物種共存，并且sp-碳原子具有豐富的電子特性，這使得它們在電催化氧還原反應中表現出更高的活性。

計算模擬：

在本論文中，作者采用了密度泛函理論（DFT）計算來深入理解石墨炔（GDYs）的催化機制和性能。通過計算模擬，研究人員能夠在原子級別上揭示GDYs的電子結構和催化活性位點的特性。

DFT計算：作者進行了DFT計算來研究GDY-50上氧氣分子的吸附行為和電子結構。通過計算O2分子的最低未占據分子軌道（LUMO）與GDY-50中sp-碳原子的相互作用，發現sp-碳原子是催化氧還原反應的最活躍位點。

此外，DFT計算還用于分析2eORR和4eORR反應路徑的關鍵中間體*OOH的軌道相互作用，以及這些步驟的自由能變化。計算結果表明，GDY-50上的2eORR路徑比4eORR路徑更具熱力學優勢，這與實驗觀察到的高H2O2選擇性一致。

文獻信息：

標題：Steering sp-Carbon Content in Graphdiynes for Enhanced Two-Electron Oxygen Reduction to Hydrogen Peroxide

期刊：Angewandte Chemie International Edition

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