末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

【DFT+實(shí)驗(yàn)】Angew.:Cu-CN協(xié)同電解CO制取乙酸

【DFT+實(shí)驗(yàn)】Angew.:Cu-CN協(xié)同電解CO制取乙酸
CO的電化學(xué)還原反應(yīng)(CORR)為在溫和條件下直接從氣態(tài)CO和水制備乙酸(CH3COOH)提供了一種很有前途的方法。
基于此,中科院化學(xué)研究所韓布興院士和陳春俊博士、電子科技大學(xué)夏川教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種單負(fù)載催化劑,即石墨氮化碳(g-C3N4)負(fù)載的銅納米顆粒(Cu-CN)。
所制備的最佳Cu NPs尺寸的單負(fù)載催化劑,其局部電流密度為188 mA cm-2,乙酸法拉第效率(FE)值為62.8%。在多孔固體電解質(zhì)(PSE)反應(yīng)器中,采用Cu-CN催化劑直接電合成高純度(超過(guò)90%)的乙酸,在100 mA cm-2恒電流密度下,CO可以連續(xù)轉(zhuǎn)化為FE含量為55.6%的乙酸,反應(yīng)時(shí)間至少為120 h。
【DFT+實(shí)驗(yàn)】Angew.:Cu-CN協(xié)同電解CO制取乙酸
通過(guò)DFT算,作者研究了CORR中Cu NPs和Cu-CN對(duì)乙酸的性能差異。對(duì)于Cu-CN催化劑,作者選擇了Cu基板作為模型,首先在構(gòu)建的Cu(111)模型上尋找優(yōu)選的耦合路徑。
【DFT+實(shí)驗(yàn)】Angew.:Cu-CN協(xié)同電解CO制取乙酸
初始加氫步驟(*CO到*CHO,R2)的能壘從Cu(111)上的0.89 eV下降到Cu(111)/C3N4界面上的0.60 eV,表明g-C3N4存在時(shí)CO加氫加速。作者推測(cè)在g-C3N4周?chē)慕怆x加速,從而提供了足夠的H進(jìn)行CO加氫步驟。
【DFT+實(shí)驗(yàn)】Angew.:Cu-CN協(xié)同電解CO制取乙酸
不僅是*CHO的形成,加氫步驟(R4)也得益于界面附近g-C3N4的存在。對(duì)于關(guān)鍵分支步驟,*CHO加氫步驟(R4)的瞬態(tài)(TS)能壘為0.10 eV,低于Cu(111)/C3N4界面附近耦合步驟(R3,0.27 eV)。在Cu(111)/C3N4界面附近,*CHO的生成和甲烷的生成同時(shí)被促進(jìn)。
【DFT+實(shí)驗(yàn)】Angew.:Cu-CN協(xié)同電解CO制取乙酸
Synergy of Cu/C3N4 Interface and Cu Nanoparticles Dual Catalytic Regions in Electrolysis of CO to Acetic Acid. Angew. Chem. Int. Ed., 2023.

原創(chuàng)文章,作者:計(jì)算搬磚工程師,如若轉(zhuǎn)載,請(qǐng)注明來(lái)源華算科技,注明出處:http://m.zzhhcy.com/index.php/2024/03/28/32efcafae7/

(0)

相關(guān)推薦

主站蜘蛛池模板: 司法| 乐安县| 株洲县| 酉阳| 扎鲁特旗| 荆门市| 木兰县| 鹰潭市| 海南省| 望奎县| 清苑县| 大英县| 涞源县| 尼勒克县| 中江县| 吉安市| 镇坪县| 南昌县| 辛集市| 新巴尔虎左旗| 阿克苏市| 绥江县| 龙井市| 景洪市| 嘉义县| 昌图县| 宝清县| 开化县| 随州市| 陆良县| 洛扎县| 碌曲县| 温宿县| 万源市| 巫溪县| 陆河县| 麟游县| 武汉市| 连平县| 尤溪县| 石城县|