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【DFT+實驗】ACS Catalysis：Ni-MgCr2O4尖晶石助力乙酸的自熱重整

自熱重整（ATR）是一種生物質乙酸（CH₃COOH, HAc）制氫的有效途徑，其中鎳（Ni）基催化劑因其高活性而成為ATR的理想催化劑，但結焦的形成阻礙了其實際應用。

基于此，北京理工大學王寧教授和成都理工大學黃利宏等人報道了利用溶膠-凝膠法制備了一系列以Cr₂O₃或MgCr₂O₄為載體的Ni-Mg-Cr催化劑，并在ATR中進行了評價。

對比Ni-Cr₂O₃催化劑，具有MgCr₂O₄載體的Ni_0.25Mg_0.75CrO_3.5±δ催化劑具有更高的催化性能，乙酸轉化率約為100%。此外，在40 h ATR試驗中，析氫速率達到2.64 mol-H₂/mol-HAc，且沒有明顯的結焦現象。

通過DFT計算，作者研究了CH₃COOH在Ni-Cr₂O₃和Ni-MgCr₂O₄催化劑上的轉化路徑和可能的失活機制，構建了一個支撐在Cr₂O₃(001)和MgCr₂O₄(111)表面上的Ni₄團簇，以下分別稱為Ni₄-Cr₂O₃和Ni₄-MgCr₂O₄。

在Ni₄-Cr₂O₃和Ni₄-MgCr₂O₄模型中，Ni₄團簇中有3個Ni原子直接與各自的載體相互作用，而遠離載體的另一個Ni原子可能不同。因此，Ni₄-Cr₂O₃模型有3個獨特的吸附位點，而Ni₄-MgCr₂O₄模型有4個獨特的吸附位點。

在頂面上，Ni₄-Cr₂O₃模型的吸附能為-145.4 kJ mol^?1，而Ni₄-MgCr₂O₄模型的吸附能為-201.7 kJ mol^?1。這種大的差異可以歸因于與Ni(111)表面原子相比，團簇原子更不配位，具有更高的反應性。

在團簇的側面，Ni₄-Cr₂O₃模型的乙酸吸附最穩定的構型為176.8 kJ mol^?1，表明反應物分子不能自發吸附在Cr₂O₃支撐的Ni₄的周位。結果表明，Ni₄與MgCr₂O₄載體直接接觸的外圍位置較好地被乙酸占據，頂部位置也可能被乙酸占據。

Interface of Ni-MgCr₂O₄ Spinel Promotes the Autothermal Reforming of Acetic Acid through Accelerated Oxidation of Carbon-Containing Intermediate Species. ACS Catal., 2023.

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