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在氮（N）摻雜劑附近定向構建碳缺陷是提高氮摻雜碳對氧還原反應（ORR）電催化活性的一種有趣但具有挑戰性的方法。

基于此，中南大學何震教授和劉素琴教授等人報道了一種新的位點特異性蝕刻策略，其特點是將單線態氧（¹O₂）定向錨定在N相鄰原子上，從而在N摻雜碳（¹O₂-N/C）中定向構建與N摻雜劑相鄰的拓撲碳缺陷。¹O₂-N/C表現出最高的ORR半波電位，為0.915 V_RHE。

通過DFT計算，作者研究了¹O₂-N/C中N-C位點的本征催化活性。作者構造了與七邊形相鄰的五邊形作為拓撲碳缺陷（DC），系統地提出了DC中所有可能發生N-取代的位點，編號從1到10（DC-N_x，x表示對應的數字）。

DC-N6的n摻雜劑為Py-N，其余為G-N。在DC-N_x上*OOH和*OH（ΔG_*OOH和ΔG_*OH）的吸附能計算值，DC-N6、DC-N9和DC-N10同時具有合適的ΔG_*OOH和ΔG_*OH，表明這些配置可能具有滿意的催化活性。

此外，位于火山圖頂部的DC-N6能有效地將*OOH吸附能提升至最佳值，在U=0 V_RHE時，其結合能下降幅度（-0.79 eV）大于DC（-0.18 eV）。當施加電壓為1.23 V時，可直觀地識別電位決定步驟（PDS）。

當Py-N-C和G-N-C位點與拓撲碳缺陷結合時，*OOH的吸附能勢壘顯著降低，導致ORR的起始電位提高。DFT計算揭示了拓撲碳缺陷中與五邊形鍵合的Py-N可以優化*OOH的吸附能，從而提高N摻雜碳中N-C位點對ORR的本征催化活性。

Singlet Oxygen Induced Site-Specific Etching Boosts Nitrogen-Carbon Sites for High-Efficiency Oxygen Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023.

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