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由于不理想的氯化物電化學(xué)和實際應(yīng)用中的嚴重腐蝕，目前海水電解技術(shù)受到陽極析氧反應(yīng)（OER）選擇性低和穩(wěn)定性差的嚴重阻礙。

基于此，青島大學(xué)張立學(xué)教授和張曉燕教授、中國海洋大學(xué)黃明華教授、香港理工大學(xué)黃勃龍教授等人報道了基于“功函數(shù)優(yōu)化”概念，設(shè)計并合成了靜脈狀Cr摻雜Co_xP（Cr-Co_xP），并用于直接海水電解的高效OER電催化劑。

在268和325 mV的過電位下，其分別實現(xiàn)20和100 mA cm^–2的電流密度，以及高OER選擇性和長期穩(wěn)定性。

通過DFT計算，作者研究了Cr摻雜引起的電子調(diào)控。Cr摻雜后，表面電子分布比原始Co_XP更富電子。引入Cr后，Co位點的表面配位環(huán)境發(fā)生了改變，使得Co_XP的結(jié)構(gòu)更加扭曲。

更重要的是，Cr-Co_XP上的成鍵軌道和反鍵軌道的強耦合保證了電催化劑表面電子的有效轉(zhuǎn)移。投影偏態(tài)密度（PDOSs）表明，Co-3d和Cr-3d軌道在費米能級（E_F）附近占主導(dǎo)地位，軌道重疊強烈。

此外，位點依賴性PDOS進一步揭示了Cr摻雜誘導(dǎo)的臨界調(diào)制。從整體到表面，主導(dǎo)峰和d波段中心向E_F呈逐漸上升的趨勢。Cr位點的引入進一步激活了相鄰的Co位點，支持了OER電活性的改善。

同時，P-3p軌道也受到附近Cr位的調(diào)制。在體點陣和中間點陣中，Cr的摻入使P-3p軌道變寬，有利于固定價態(tài)穩(wěn)定的Co-3d軌道。在配位數(shù)較低的Cr-Co_xP表面，P-3p軌道向EF有明顯的上移，由于Cr摻雜減輕了功函數(shù)，從而降低了電子轉(zhuǎn)移勢壘。

Alleviating the Work Function of Vein-Like Co_XP by Cr Doping for Enhanced Seawater Electrolysis. Adv. Funct. Mater., 2023.

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【DFT+實驗】AFM：Cr-CoxP實現(xiàn)直接海水電解的高效OER

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