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?復(fù)旦余學(xué)斌JACS:高可逆水系鋁金屬電池的溶劑化結(jié)構(gòu)調(diào)控

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鋁金屬因其豐富的自然資源和極高的理論容量(8056 mAh cm-3)而被認(rèn)為是水系電池的理想電極材料。然而,由于鋁和 H2O 在傳統(tǒng)水系電解質(zhì)中產(chǎn)生的一系列副反應(yīng),包括水分解、鋁腐蝕和鈍化,阻礙了水系鋁金屬電池的發(fā)展。

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在此,復(fù)旦大學(xué)余學(xué)斌團(tuán)隊(duì)報(bào)道了通過在三氟甲磺酸鋁的水系環(huán)境中引入極性吡啶-3-羧酸來優(yōu)化 Al3+ 的溶劑化結(jié)構(gòu),從而抑制電解質(zhì)中水的活性。此外,吡啶-3-羧酸分子可改變鋁的表面能,從而抑制鋁的隨機(jī)沉積。因此,鋁在混合電解液中的腐蝕受到了抑制,電解液的電化學(xué)穩(wěn)定性也大大提高。

基于此,鋁預(yù)插層 MnO2 正極的水系鋁電池可實(shí)現(xiàn)顯著的可逆性,在 0.2 A g-1 的條件下,循環(huán) 600 次后能量密度仍能保持在大于 250 Wh kg-1 的水平。

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圖1. Al(OTf)3-PCA電解質(zhì)體系的MD模擬

總之,該工作利用混合電解質(zhì)中的極性溶劑PCA和溶解的Al3+發(fā)生了強(qiáng)烈的相互作用,從而調(diào)節(jié)了溶劑化結(jié)構(gòu),使水的分解在熱力學(xué)上變得不利,從而提高了電池的電化學(xué)穩(wěn)定性。此外,由于H2O的活性受到限制,HE-0.6 中的鋁負(fù)極表現(xiàn)出了卓越的倍率性能和長(zhǎng)循環(huán)性能,其中鋁/鋁對(duì)稱電池在 0.1 mA cm-2的電流密度下可穩(wěn)定工作1100 小時(shí)。

優(yōu)化的Al溶劑化結(jié)構(gòu)和PCA與H2O之間的強(qiáng)插層提高了水合Al3+的活性,從而保持了AlxMnO2的電化學(xué)穩(wěn)定性,在Al//HE-0.6//AlxMnO2 全電池中顯示出 600 個(gè)循環(huán),這表明 PCA 在提高 AAIB 性能方面具有顯著效果。

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圖2. 電池性能

Solvation Structure Regulation for Highly Reversible Aqueous Al Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c13003

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