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1. 鄭大曲干/張佳楠NML：量子自旋交換相互作用加速鋰硫電池的氧化還原動(dòng)力學(xué)

電池頂刊集錦：陸俊、吳興隆、李林森、張乃慶、曲干、孫正明、趙光宇、閆春澤、趙永杰、王書(shū)華等成果！

電催化劑的自旋工程被用來(lái)抑制鋰硫電池中的”穿梭效應(yīng)”。量子自旋交換相互作用可優(yōu)化自旋選擇、自旋電子遷移率和活化勢(shì)壘中的自旋電位，從而顯著降低催化劑軌道中的電子排斥。

圖1. 材料表征

鄭州大學(xué)曲干、張佳楠等證明了通過(guò)操縱MgPc的自旋極化電子可以顯著加快鋰離子電池的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)。具體而言，這項(xiàng)工作通過(guò)將MgPc錨定在氟化碳納米管基體（簡(jiǎn)稱(chēng)MgPc@FCNT）上，提出了F配位策略來(lái)調(diào)節(jié)鎂位點(diǎn)的電子分布和能級(jí)排列。根據(jù)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，MgPc@FCNT中的電子自旋極化不僅增加了對(duì)多硫化物中間體的吸附能量，還促進(jìn)了鋰硫電池中電子的隧穿過(guò)程。

圖2. 對(duì)多硫化物的催化轉(zhuǎn)化

因此，MgPc@FCNT在鋰硫電池中表現(xiàn)出長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性，在2 C條件下的1000 次循環(huán)中，每次循環(huán)的超低容量衰減僅為0.029%。特別是，即使在4.5 mg cm^-2的高硫負(fù)載下，經(jīng)過(guò)100次循環(huán)后仍能保持5.1 mAh cm^-2的高可逆面容量。這項(xiàng)工作為擴(kuò)展主族單原子催化劑以實(shí)現(xiàn)高性能鋰硫電池提供了一個(gè)新的視角。

圖3. 鋰硫電池性能

Quantum Spin Exchange Interactions to Accelerate the Redox Kinetics in Li–S Batteries. Nano-Micro Letters 2024. DOI: 10.1007/s40820-023-01319-8

2. 東南大學(xué)孫正明/潘龍EnSM：利用雙功能ZnTe實(shí)現(xiàn)鋅陽(yáng)極保護(hù)和轉(zhuǎn)換型陰極，開(kāi)發(fā)兼容的水系鋅離子電池

水系鋅離子電池（AZIBs）為電網(wǎng)規(guī)模的能源存儲(chǔ)提供了一種極具吸引力的解決方案，但在尋找相互兼容的先進(jìn)鋅陽(yáng)極和陰極方面卻面臨著巨大挑戰(zhàn)。

圖1. ZnTe的合成與表征

東南大學(xué)孫正明、潘龍等提出了一種多功能材料–碲化物（特別是 ZnTe），它可以同時(shí)作為鋅陽(yáng)極保護(hù)層和陰極材料，具有極佳的兼容性和性能。理論計(jì)算證明，ZnTe具有優(yōu)異的物理化學(xué)特性，包括高電子傳導(dǎo)性、良好的Zn²⁺吸附和擴(kuò)散性以及Zn²⁺吸收/釋放時(shí)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，這些特性對(duì)于鋅陽(yáng)極保護(hù)和Zn²⁺儲(chǔ)存都至關(guān)重要。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)，ZnTe能有效保護(hù)鋅陽(yáng)極，防止枝晶生長(zhǎng)和表面腐蝕，同時(shí)促進(jìn)快速鋅沉積/剝離動(dòng)力學(xué)。

圖2. 枝晶生長(zhǎng)和表面腐蝕觀察

結(jié)果，鋅陽(yáng)極在1 mA cm^-2的條件下具有3100小時(shí)的循環(huán)壽命，且電壓滯后極小，僅為38 mV。此外，ZnTe陰極呈現(xiàn)出ZnTe?ZnTe2?Te的轉(zhuǎn)換反應(yīng)機(jī)制，具有出色的平臺(tái)容量。另外，作者還通過(guò)組裝全電池證明了ZnTe基陽(yáng)極和陰極之間的良好兼容性，這種電池具有優(yōu)異的循環(huán)能力（在2 A g^-1的條件下，經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后容量保持率為80%）。該工作為AZIBs的兼容和先進(jìn)電極材料提供了總體設(shè)計(jì)指南。

圖3. 全電池性能

Exploiting Bifunctional ZnTe for Zn Anode Protection and Conversion-Type Cathode Toward Compatible Aqueous Zn-Ion Batteries. Energy Storage Materials 2024. DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103228

3. 上海交大李林森AEM：通過(guò)實(shí)驗(yàn)室制備的Ah級(jí)軟包電池加速電池材料研究

電池材料研究對(duì)于下一代電池的開(kāi)發(fā)至關(guān)重要。然而，從實(shí)驗(yàn)室規(guī)模研究（通常以克為單位）到工業(yè)相關(guān)研究（即公斤級(jí)）的過(guò)渡，一直受制于放大合成方面的挑戰(zhàn)，以及缺乏可靠的方法來(lái)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)室制備材料的電化學(xué)性能。

圖1. 通過(guò)實(shí)驗(yàn)室制備的軟包電池加速電池材料研究

上海交通大學(xué)李林森等展示了一種方法，可對(duì)實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的電池材料（重量小于5克）進(jìn)行亞Ah級(jí)軟包電池評(píng)估。研究發(fā)現(xiàn)，通過(guò)制備具有適當(dāng)粘度和固體含量的合格漿料，無(wú)需使用復(fù)雜的涂布機(jī)，就能在研究實(shí)驗(yàn)室生產(chǎn)出緊湊、均勻的電池電極。

這項(xiàng)工作提供了詳細(xì)的軟包電池組裝工藝，并通過(guò)在實(shí)驗(yàn)室自制的軟包電池中評(píng)估幾種不同的鋰離子陰極材料和一種鈉離子陰極材料，驗(yàn)證了這種方法的有效性和可靠性。實(shí)驗(yàn)顯示，重復(fù)的NCA-石墨電池在經(jīng)過(guò)1000次充放電循環(huán)后仍能保持84.29±0.16%的初始容量，這充分說(shuō)明該方法具有顯著的電化學(xué)性能和一致性。

圖2. 電池漿料和電極的制備示意圖

作者通過(guò)在工作電池側(cè)面引入一個(gè)LFP基輔助電極（AE）和一個(gè)銅電極，進(jìn)一步開(kāi)發(fā)了四電極軟包電池。通過(guò)利用AE_LFP中的鋰離子在銅電極上沉積鋰金屬，可生產(chǎn)出長(zhǎng)壽命的參考電極（RE_Li）。四電極設(shè)計(jì)可實(shí)現(xiàn)對(duì)工作陰極和工作陽(yáng)極的在線監(jiān)測(cè)，例如它們各自的SOC（有助于確定合適的N/P比）和電化學(xué)阻抗，以及陽(yáng)極側(cè)析鋰的臨界倍率。此外，還可以通過(guò)跟蹤RE_Li和AE_LFP之間的電壓差來(lái)監(jiān)測(cè)RE_Li的健康狀況，利用AE_LFP的鋰離子重新沉積鋰金屬，可以方便地修復(fù)退化的RE_Li，這大大延長(zhǎng)了RE_Li的使用壽命，并能在長(zhǎng)期循環(huán)過(guò)程中進(jìn)行電化學(xué)監(jiān)測(cè)和電池診斷。

此外，四電極軟包電池將來(lái)還可以與超聲波成像或X射線成像技術(shù)相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)電池材料的多模式表征。該方法適用于多種電池材料，能加速識(shí)別有潛力的電池材料，并有效提高其技術(shù)成熟度。

圖3. 軟包電池裝配示意圖

Catalyzing Battery Materials Research via Lab-Made, Sub-Ampere-Hour-Scale Pouch Cells, and Long-Term Electrochemical Monitoring by a Reparable Reference Electrode. Advanced Energy Materials 2024. DOI: 10.1002/aenm.202304512

4. 哈工大張乃慶/趙光宇A(yù)EM：基于區(qū)域偏析的多功能雙層穩(wěn)定無(wú)枝晶固態(tài)鋰電

鋰的不均勻沉積和電解液中Li⁺的減少所引發(fā)的鋰枝晶問(wèn)題嚴(yán)重阻礙了石榴石基固態(tài)電池的實(shí)際應(yīng)用。

圖1. Li和LLZTO之間的界面示意圖

哈爾濱工業(yè)大學(xué)張乃慶、趙光宇等在石榴石和鋰陽(yáng)極之間引入了基于焊接過(guò)程中偏析現(xiàn)象的多功能雙層（MDL）, 以解決這一問(wèn)題。具體而言，這項(xiàng)工作通過(guò)調(diào)節(jié)冷卻速度，構(gòu)建了具有雙層結(jié)構(gòu)的BiLi₃/LiCl₃夾層。

研究顯示，電解質(zhì)一側(cè)富含的LiCl₃具有極低的電子傳導(dǎo)性，可有效阻擋電子并防止電解質(zhì)侵蝕。在陽(yáng)極側(cè)，富含BiLi₃的層可調(diào)節(jié)局部電流分布，確保鋰的均勻沉積/剝離，并防止在界面上形成枝晶。此外，這種基于焊接的制備方法實(shí)現(xiàn)了金屬電極和陶瓷電解質(zhì)之間牢固安全的連接。

圖2. 界面和臨界電流密度研究

因此，這種具有雙層特殊結(jié)構(gòu)界面修飾的Li|LLZTO-MDL|Li電池可實(shí)現(xiàn)2.9 mA cm^-2的高臨界電流密度，并可在0.3 mA cm^-2下穩(wěn)定循環(huán)10000小時(shí)以上。這些優(yōu)異的電化學(xué)性能凸顯了通過(guò)區(qū)域偏析形成的多功能雙層界面在解決鋰枝晶問(wèn)題方面的顯著效果。因此，這種簡(jiǎn)單有效的制備方法在開(kāi)發(fā)基于石榴石的高性能固態(tài)電池方面具有巨大潛力。

圖3. 對(duì)稱(chēng)電池和全電池性能

Multifunctional Double Layer Based on Regional Segregation for Stabilized and Dendrite-Free Solid-State Li Batteries. Advanced Energy Materials 2024. DOI: 10.1002/aenm.202304112

5. 華科閆春澤/方淳EnSM：利用多位點(diǎn)錨定效應(yīng)調(diào)節(jié)鋅粉表面的局部化學(xué)環(huán)境，實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定的鋅陽(yáng)極

水系可充鋅離子電池（ZIB）因其安全性高、充放電速度快、成本低以及可直接利用鋅金屬陽(yáng)極而備受關(guān)注。基于鋅粉（Zn-P）的陽(yáng)極被認(rèn)為是鋅基電池的理想候選材料，因?yàn)樗鼈兺ㄟ^(guò)設(shè)計(jì)N/P比，在安全性和能量密度方面實(shí)現(xiàn)了積極的協(xié)同整合。然而，Zn-P陽(yáng)極仍存在易腐蝕、析氫和枝晶生長(zhǎng)失控等問(wèn)題，這限制了其進(jìn)一步應(yīng)用。

圖1. 對(duì)稱(chēng)電池性能及形貌演化

華中科技大學(xué)閆春澤、方淳等將聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）水凝膠與鋅粉相結(jié)合，獲得了一種新型Zn-PD 陽(yáng)極。研究發(fā)現(xiàn)，PEGDA具有豐富的酯基，可通過(guò)多位氫鍵錨定游離水。此外，酯基還能與Zn²⁺配合，改變周?chē)軇┗腍₂O的氫鍵結(jié)構(gòu)。因此，在Zn-PD陽(yáng)極可觀察到相對(duì)光滑平整的沉積表面。此外，Zn-PD陽(yáng)極中Zn²⁺的剝離和沉積過(guò)程中的產(chǎn)氣也減少了。

圖2. Zn//NVO全電池性能

實(shí)驗(yàn)顯示，在Zn-PD//Zn-PD對(duì)稱(chēng)電池中，Zn-PD電極在1 mAh cm^-2的條件下可進(jìn)行長(zhǎng)達(dá)200小時(shí)的鋅沉積/剝離循環(huán)，且過(guò)電位低至0.120 V，這與裸鋅在電化學(xué)循環(huán)過(guò)程中明顯較大的過(guò)電位（>0.5 V）和電壓波動(dòng)形成了鮮明對(duì)比。因此，在鋅離子電池的商業(yè)化過(guò)程中，使用具有多種強(qiáng)氫鍵受體的添加劑來(lái)抑制水引起的鋅陽(yáng)極寄生反應(yīng)前景廣闊。

圖2. 分子動(dòng)力學(xué)模擬

Regulating the local chemical environment of Zn powder surface by multi-site anchoring effect to achieve highly-stable Zn anode. Energy Storage Materials 2024. DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103229

6. 趙永杰/陸俊/袁軒一AFM：基于構(gòu)型熵的高性能鈉離子電池聚陰離子陰極

聚陰離子鈉離子陰極因其出色的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性而備受關(guān)注。然而，低比容量仍然是阻礙其實(shí)際應(yīng)用的一個(gè)亟待解決的問(wèn)題。

圖1. Me-NVMP的設(shè)計(jì)

北京理工大學(xué)趙永杰、浙江大學(xué)陸俊、中國(guó)人民大學(xué)袁軒一等提出了一種中熵NASICON結(jié)構(gòu)陰極Na_3.5V_0.5Mn_0.5Fe_0.5Ti_0.5(PO₄)₃（Me-NVMP）。該陰極結(jié)合了V、Mn、Fe和Ti電化學(xué)活性元素的優(yōu)勢(shì)，具有高能量密度的Na⁺儲(chǔ)存性能和快速充電特性。結(jié)果，該陰極實(shí)現(xiàn)了Ti³⁺/Ti⁴⁺、Fe²⁺/Fe³⁺、V³⁺/V⁴⁺/V⁵⁺和Mn²⁺/Mn³⁺/Mn⁴⁺偶聯(lián)的高可逆氧化還原反應(yīng)（1.8-4.4 V），并有效緩解了MnO₆ Jahn-Teller畸變引起的結(jié)構(gòu)退化和4.0 V（vs. Na+/Na）以上的不可逆結(jié)構(gòu)變化。

圖2. Me-NVMP電極的電化學(xué)性能

實(shí)驗(yàn)顯示，Me-NVMP在0.1 C時(shí)實(shí)現(xiàn)了165.8 mAh g^-1的高可逆比容量。更令人印象深刻的是，Me-NVMP通過(guò)調(diào)節(jié)NASICON中的構(gòu)型熵產(chǎn)生了超強(qiáng)的倍率能力和循環(huán)穩(wěn)定性。具體來(lái)說(shuō)，Me-NVMP陰極在100C（17 A g^-1）下循環(huán)10,000次后，容量保持率可達(dá)83.5%。此外，即使在0℃的溫度下（在20 C下經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后的容量保持率為93.45%），這種陰極也具有出色的循環(huán)性能。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高性能聚陰離子電極材料提供了新策略。

圖3. Me-NVMP//HC全電池性能

A Configuration Entropy Enabled High-Performance Polyanionic Cathode for Sodium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2024. DOI: 10.1002/adfm.202314019

7. 山東大學(xué)王書(shū)華/劉宏EEM：通過(guò)低極性助溶劑調(diào)節(jié)電解液溶劑化結(jié)構(gòu)，用于低溫鋅離子電池

水系鋅離子電池因成本低、安全性高而被視為大規(guī)模儲(chǔ)能系統(tǒng)的理想候選材料，但其低溫性能較差，限制了其應(yīng)用。

圖1. 電解液表征

山東大學(xué)王書(shū)華、劉宏等在Zn(ClO₄)₂的水溶液中加入了低極性、低粘度的二甘醇（DGM），從而構(gòu)建了一種低溫電解液。研究顯示，當(dāng)DGM與水的體積比為6:4 (DGM60)時(shí)，電解液的凝固點(diǎn)降至-105℃，且在-45℃時(shí)離子電導(dǎo)率為16.18 mS cm^-1。

光譜分析和分子動(dòng)力學(xué)模擬驗(yàn)證了DGM和ClO₄-調(diào)節(jié)了Zn²⁺的內(nèi)溶劑化結(jié)構(gòu)，該溶劑化結(jié)構(gòu)更有利于Zn²⁺的解溶劑化。得益于DGM和ClO₄-對(duì)氫鍵網(wǎng)絡(luò)的破壞和對(duì)溶劑化結(jié)構(gòu)的調(diào)控，陽(yáng)極上的枝晶、析氫反應(yīng)和副產(chǎn)物都得到了抑制。

圖2. 半電池性能

結(jié)果，在電流密度為1 mA cm^-2和容量為1 mA h cm^-2的條件下，Zn||Zn電池在25℃下可循環(huán)使用1600小時(shí)，在-20℃下可循環(huán)使用5200小時(shí)。此外，在-20℃時(shí)，Zn|||Cu在1 mA cm^-2和1 mA h cm^-2條件下的庫(kù)侖效率高達(dá)99.9%。

另外，在1 A g^-1的條件下，鋅||聚苯胺（PANI）電池在25℃的初始放電容量為100.0 mA h g^-1，在-20℃的初始放電容量為88.8 mA h g^-1。并且，Zn||PANI電池具有10000次的超長(zhǎng)循環(huán)壽命，且無(wú)容量衰減。即使在-50℃，Zn||PANI電池也能穩(wěn)定循環(huán)600次，容量保持率達(dá)98.5%。這項(xiàng)研究為今后設(shè)計(jì)具有高離子電導(dǎo)率和低溫易脫溶劑化的可充電池電解液提供了啟示。

圖3. 全電池性能

Modulating the Electrolyte Inner Solvation Structure via Low Polarity Co-solvent for Low-Temperature Aqueous Zinc-Ion Batteries. Energy & Environmental Materials 2024. DOI: 10.1002/eem2.12707

8. 東北師大吳興隆 Angew：具有低應(yīng)變和約束相變的熵調(diào)節(jié)陰極，實(shí)現(xiàn)超長(zhǎng)壽命水系鋁離子電池

在多價(jià)離子插入過(guò)程中，電荷載流子與宿主之間強(qiáng)烈的靜電相互作用使得高性能的可逆鋁離子存儲(chǔ)仍然是一個(gè)難以實(shí)現(xiàn)的目標(biāo)。由于強(qiáng)大的靜電排斥力和較差的魯棒性，包括普魯士藍(lán)類(lèi)似物（PBAs）在內(nèi)的金屬有機(jī)框架在可逆的Al³⁺插入過(guò)程中不可避免地受到巨大應(yīng)變和相變的嚴(yán)重影響。

圖1. ME-PBAs的表征

東北師范大學(xué)吳興隆等使用熵產(chǎn)生策略設(shè)計(jì)了具有各種氧化還原活性金屬元素的結(jié)構(gòu)增強(qiáng)介質(zhì)熵普魯士藍(lán)類(lèi)似物（ME-PBAs）框架，用于高水平的強(qiáng)靜電相互作用鋁離子存儲(chǔ)。以Mn-PBAs為例，各種過(guò)渡金屬元素協(xié)同增強(qiáng)了其電化學(xué)性能，主要體現(xiàn)在工作電壓、比容量和長(zhǎng)循環(huán)壽命方面。

更重要的是，共占Ni/Co/Cu/Mn元素可將Mn-PBAs 的熵值提升到中熵水平，因此，強(qiáng)化的晶體結(jié)構(gòu)有利于鋁離子的可逆擴(kuò)散，且 PBAs不會(huì)發(fā)生明顯的相變。根據(jù)非原位XRD結(jié)果，制備的ME-PBAs陰極在插入Al³⁺時(shí)具有低應(yīng)變固溶行為，電池參數(shù)變化率僅為1.2%。此外，PBAs框架內(nèi)間隙水分子數(shù)量的減少也會(huì)降低靜電相互作用阻抗。

圖2. ME-PBAs陰極的性能

因此，ME-PBAs陰極在0.05 A g^-1放電條件下可達(dá)到110.5 mAh g^-1的高放電比容量，并具有超長(zhǎng)的循環(huán)壽命（在1.0 A g^-1條件下循環(huán)10,000次后容量保持率為66.9%）。在放電/充電過(guò)程中，電容型擴(kuò)散過(guò)程占主導(dǎo)地位，這表明鋁離子在PBAs框架中的轉(zhuǎn)移速度加快。

此外，結(jié)合MoO₃陽(yáng)極，作者還組裝出了鋁離子全電池裝置，其在0.5 A g^-1電流條件下，其比容量為60.9 mAh g^-1，600次循環(huán)后容量保持率為89.7%。這項(xiàng)工作為基于熵調(diào)節(jié)策略開(kāi)發(fā)高性能水性多價(jià)離子電池（尤其是AIBs）的陰極材料提供了重要啟示。

圖3. MoO₃//ME-PBAs電池性能

Entropy-Regulated Cathode with Low Strain and Constraint Phase-Change Toward Ultralong-Life Aqueous Al-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202316925

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