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電池頂刊集錦:陸俊、吳興隆、李林森、張乃慶、曲干、孫正明、趙光宇、閆春澤、趙永杰、王書(shū)華等成果!

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1. 鄭大曲干/張佳楠NML:量子自旋交換相互作用加速鋰硫電池的氧化還原動(dòng)力學(xué)
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電催化劑的自旋工程被用來(lái)抑制鋰硫電池中的”穿梭效應(yīng)”。量子自旋交換相互作用可優(yōu)化自旋選擇、自旋電子遷移率和活化勢(shì)壘中的自旋電位,從而顯著降低催化劑軌道中的電子排斥。
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圖1材料表征
鄭州大學(xué)曲干、張佳楠等證明了通過(guò)操縱MgPc的自旋極化電子可以顯著加快鋰離子電池的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)。具體而言,這項(xiàng)工作通過(guò)將MgPc錨定在氟化碳納米管基體(簡(jiǎn)稱(chēng)MgPc@FCNT)上,提出了F配位策略來(lái)調(diào)節(jié)鎂位點(diǎn)的電子分布和能級(jí)排列。根據(jù)密度泛函理論(DFT)計(jì)算,MgPc@FCNT中的電子自旋極化不僅增加了對(duì)多硫化物中間體的吸附能量,還促進(jìn)了鋰硫電池中電子的隧穿過(guò)程。
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圖2對(duì)多硫化物的催化轉(zhuǎn)化
因此,MgPc@FCNT在鋰硫電池中表現(xiàn)出長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性,在2 C條件下的1000 次循環(huán)中,每次循環(huán)的超低容量衰減僅為0.029%。特別是,即使在4.5 mg cm-2的高硫負(fù)載下,經(jīng)過(guò)100次循環(huán)后仍能保持5.1 mAh cm-2的高可逆面容量。這項(xiàng)工作為擴(kuò)展主族單原子催化劑以實(shí)現(xiàn)高性能鋰硫電池提供了一個(gè)新的視角。
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圖3鋰硫電池性能
Quantum Spin Exchange Interactions to Accelerate the Redox Kinetics in Li–S Batteries. Nano-Micro Letters 2024. DOI: 10.1007/s40820-023-01319-8
2. 東南大學(xué)孫正明/潘龍EnSM:利用雙功能ZnTe實(shí)現(xiàn)鋅陽(yáng)極保護(hù)和轉(zhuǎn)換型陰極,開(kāi)發(fā)兼容的水系鋅離子電池
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水系鋅離子電池(AZIBs)為電網(wǎng)規(guī)模的能源存儲(chǔ)提供了一種極具吸引力的解決方案,但在尋找相互兼容的先進(jìn)鋅陽(yáng)極和陰極方面卻面臨著巨大挑戰(zhàn)。
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圖1ZnTe的合成與表征
東南大學(xué)孫正明、潘龍等提出了一種多功能材料–碲化物(特別是 ZnTe),它可以同時(shí)作為鋅陽(yáng)極保護(hù)層和陰極材料,具有極佳的兼容性和性能。理論計(jì)算證明,ZnTe具有優(yōu)異的物理化學(xué)特性,包括高電子傳導(dǎo)性、良好的Zn2+吸附和擴(kuò)散性以及Zn2+吸收/釋放時(shí)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,這些特性對(duì)于鋅陽(yáng)極保護(hù)和Zn2+儲(chǔ)存都至關(guān)重要。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí),ZnTe能有效保護(hù)鋅陽(yáng)極,防止枝晶生長(zhǎng)和表面腐蝕,同時(shí)促進(jìn)快速鋅沉積/剝離動(dòng)力學(xué)。
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圖2枝晶生長(zhǎng)和表面腐蝕觀察
結(jié)果,鋅陽(yáng)極在1 mA cm-2的條件下具有3100小時(shí)的循環(huán)壽命,且電壓滯后極小,僅為38 mV。此外,ZnTe陰極呈現(xiàn)出ZnTe?ZnTe2?Te的轉(zhuǎn)換反應(yīng)機(jī)制,具有出色的平臺(tái)容量。另外,作者還通過(guò)組裝全電池證明了ZnTe基陽(yáng)極和陰極之間的良好兼容性,這種電池具有優(yōu)異的循環(huán)能力(在2 A g-1的條件下,經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后容量保持率為80%)。該工作為AZIBs的兼容和先進(jìn)電極材料提供了總體設(shè)計(jì)指南。
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圖3全電池性能
Exploiting Bifunctional ZnTe for Zn Anode Protection and Conversion-Type Cathode Toward Compatible Aqueous Zn-Ion Batteries. Energy Storage Materials 2024. DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103228
3. 上海交大李林森AEM:通過(guò)實(shí)驗(yàn)室制備的Ah級(jí)軟包電池加速電池材料研究
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電池材料研究對(duì)于下一代電池的開(kāi)發(fā)至關(guān)重要。然而,從實(shí)驗(yàn)室規(guī)模研究(通常以克為單位)到工業(yè)相關(guān)研究(即公斤級(jí))的過(guò)渡,一直受制于放大合成方面的挑戰(zhàn),以及缺乏可靠的方法來(lái)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)室制備材料的電化學(xué)性能。
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圖1通過(guò)實(shí)驗(yàn)室制備的軟包電池加速電池材料研究
上海交通大學(xué)李林森等展示了一種方法,可對(duì)實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的電池材料(重量小于5克)進(jìn)行亞Ah級(jí)軟包電池評(píng)估。研究發(fā)現(xiàn),通過(guò)制備具有適當(dāng)粘度和固體含量的合格漿料,無(wú)需使用復(fù)雜的涂布機(jī),就能在研究實(shí)驗(yàn)室生產(chǎn)出緊湊、均勻的電池電極。
這項(xiàng)工作提供了詳細(xì)的軟包電池組裝工藝,并通過(guò)在實(shí)驗(yàn)室自制的軟包電池中評(píng)估幾種不同的鋰離子陰極材料和一種鈉離子陰極材料,驗(yàn)證了這種方法的有效性和可靠性。實(shí)驗(yàn)顯示,重復(fù)的NCA-石墨電池在經(jīng)過(guò)1000次充放電循環(huán)后仍能保持84.29±0.16%的初始容量,這充分說(shuō)明該方法具有顯著的電化學(xué)性能和一致性。
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圖2電池漿料和電極的制備示意圖
作者通過(guò)在工作電池側(cè)面引入一個(gè)LFP基輔助電極(AE)和一個(gè)銅電極,進(jìn)一步開(kāi)發(fā)了四電極軟包電池。通過(guò)利用AELFP中的鋰離子在銅電極上沉積鋰金屬,可生產(chǎn)出長(zhǎng)壽命的參考電極(RELi)。四電極設(shè)計(jì)可實(shí)現(xiàn)對(duì)工作陰極和工作陽(yáng)極的在線監(jiān)測(cè),例如它們各自的SOC(有助于確定合適的N/P比)和電化學(xué)阻抗,以及陽(yáng)極側(cè)析鋰的臨界倍率。此外,還可以通過(guò)跟蹤RELi和AELFP之間的電壓差來(lái)監(jiān)測(cè)RELi的健康狀況,利用AELFP的鋰離子重新沉積鋰金屬,可以方便地修復(fù)退化的RELi,這大大延長(zhǎng)了RELi的使用壽命,并能在長(zhǎng)期循環(huán)過(guò)程中進(jìn)行電化學(xué)監(jiān)測(cè)和電池診斷。
此外,四電極軟包電池將來(lái)還可以與超聲波成像或X射線成像技術(shù)相結(jié)合,實(shí)現(xiàn)電池材料的多模式表征。該方法適用于多種電池材料,能加速識(shí)別有潛力的電池材料,并有效提高其技術(shù)成熟度。
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圖3軟包電池裝配示意圖
Catalyzing Battery Materials Research via Lab-Made, Sub-Ampere-Hour-Scale Pouch Cells, and Long-Term Electrochemical Monitoring by a Reparable Reference Electrode. Advanced Energy Materials 2024. DOI: 10.1002/aenm.202304512
4. 哈工大張乃慶/趙光宇A(yù)EM:基于區(qū)域偏析的多功能雙層穩(wěn)定無(wú)枝晶固態(tài)鋰電
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鋰的不均勻沉積和電解液中Li+的減少所引發(fā)的鋰枝晶問(wèn)題嚴(yán)重阻礙了石榴石基固態(tài)電池的實(shí)際應(yīng)用。
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圖1Li和LLZTO之間的界面示意圖
哈爾濱工業(yè)大學(xué)張乃慶、趙光宇等在石榴石和鋰陽(yáng)極之間引入了基于焊接過(guò)程中偏析現(xiàn)象的多功能雙層(MDL), 以解決這一問(wèn)題。具體而言,這項(xiàng)工作通過(guò)調(diào)節(jié)冷卻速度,構(gòu)建了具有雙層結(jié)構(gòu)的BiLi3/LiCl3夾層。
研究顯示,電解質(zhì)一側(cè)富含的LiCl3具有極低的電子傳導(dǎo)性,可有效阻擋電子并防止電解質(zhì)侵蝕。在陽(yáng)極側(cè),富含BiLi3的層可調(diào)節(jié)局部電流分布,確保鋰的均勻沉積/剝離,并防止在界面上形成枝晶。此外,這種基于焊接的制備方法實(shí)現(xiàn)了金屬電極和陶瓷電解質(zhì)之間牢固安全的連接。
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圖2界面和臨界電流密度研究
因此,這種具有雙層特殊結(jié)構(gòu)界面修飾的Li|LLZTO-MDL|Li電池可實(shí)現(xiàn)2.9 mA cm-2的高臨界電流密度,并可在0.3 mA cm-2下穩(wěn)定循環(huán)10000小時(shí)以上。這些優(yōu)異的電化學(xué)性能凸顯了通過(guò)區(qū)域偏析形成的多功能雙層界面在解決鋰枝晶問(wèn)題方面的顯著效果。因此,這種簡(jiǎn)單有效的制備方法在開(kāi)發(fā)基于石榴石的高性能固態(tài)電池方面具有巨大潛力。
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圖3對(duì)稱(chēng)電池和全電池性能
Multifunctional Double Layer Based on Regional Segregation for Stabilized and Dendrite-Free Solid-State Li Batteries. Advanced Energy Materials 2024. DOI: 10.1002/aenm.202304112
5. 華科閆春澤/方淳EnSM:利用多位點(diǎn)錨定效應(yīng)調(diào)節(jié)鋅粉表面的局部化學(xué)環(huán)境,實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定的鋅陽(yáng)極
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水系可充鋅離子電池(ZIB)因其安全性高、充放電速度快、成本低以及可直接利用鋅金屬陽(yáng)極而備受關(guān)注。基于鋅粉(Zn-P)的陽(yáng)極被認(rèn)為是鋅基電池的理想候選材料,因?yàn)樗鼈兺ㄟ^(guò)設(shè)計(jì)N/P比,在安全性和能量密度方面實(shí)現(xiàn)了積極的協(xié)同整合。然而,Zn-P陽(yáng)極仍存在易腐蝕、析氫和枝晶生長(zhǎng)失控等問(wèn)題,這限制了其進(jìn)一步應(yīng)用。
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圖1對(duì)稱(chēng)電池性能及形貌演化
華中科技大學(xué)閆春澤、方淳等將聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)水凝膠與鋅粉相結(jié)合,獲得了一種新型Zn-PD 陽(yáng)極。研究發(fā)現(xiàn),PEGDA具有豐富的酯基,可通過(guò)多位氫鍵錨定游離水。此外,酯基還能與Zn2+配合,改變周?chē)軇┗腍2O的氫鍵結(jié)構(gòu)。因此,在Zn-PD陽(yáng)極可觀察到相對(duì)光滑平整的沉積表面。此外,Zn-PD陽(yáng)極中Zn2+的剝離和沉積過(guò)程中的產(chǎn)氣也減少了。
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圖2Zn//NVO全電池性能
實(shí)驗(yàn)顯示,在Zn-PD//Zn-PD對(duì)稱(chēng)電池中,Zn-PD電極在1 mAh cm-2的條件下可進(jìn)行長(zhǎng)達(dá)200小時(shí)的鋅沉積/剝離循環(huán),且過(guò)電位低至0.120 V,這與裸鋅在電化學(xué)循環(huán)過(guò)程中明顯較大的過(guò)電位(>0.5 V)和電壓波動(dòng)形成了鮮明對(duì)比。因此,在鋅離子電池的商業(yè)化過(guò)程中,使用具有多種強(qiáng)氫鍵受體的添加劑來(lái)抑制水引起的鋅陽(yáng)極寄生反應(yīng)前景廣闊。
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圖2分子動(dòng)力學(xué)模擬
Regulating the local chemical environment of Zn powder surface by multi-site anchoring effect to achieve highly-stable Zn anode. Energy Storage Materials 2024. DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103229
6. 趙永杰/陸俊/袁軒一AFM:基于構(gòu)型熵的高性能鈉離子電池聚陰離子陰極電池頂刊集錦:陸俊、吳興隆、李林森、張乃慶、曲干、孫正明、趙光宇、閆春澤、趙永杰、王書(shū)華等成果!
聚陰離子鈉離子陰極因其出色的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性而備受關(guān)注。然而,低比容量仍然是阻礙其實(shí)際應(yīng)用的一個(gè)亟待解決的問(wèn)題。
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圖1Me-NVMP的設(shè)計(jì)
北京理工大學(xué)趙永杰、浙江大學(xué)陸俊、中國(guó)人民大學(xué)袁軒一等提出了一種中熵NASICON結(jié)構(gòu)陰極Na3.5V0.5Mn0.5Fe0.5Ti0.5(PO4)3(Me-NVMP)。該陰極結(jié)合了V、Mn、Fe和Ti電化學(xué)活性元素的優(yōu)勢(shì),具有高能量密度的Na+儲(chǔ)存性能和快速充電特性。結(jié)果,該陰極實(shí)現(xiàn)了Ti3+/Ti4+、Fe2+/Fe3+、V3+/V4+/V5+和Mn2+/Mn3+/Mn4+偶聯(lián)的高可逆氧化還原反應(yīng)(1.8-4.4 V),并有效緩解了MnO6 Jahn-Teller畸變引起的結(jié)構(gòu)退化和4.0 V(vs. Na+/Na)以上的不可逆結(jié)構(gòu)變化。
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圖2Me-NVMP電極的電化學(xué)性能
實(shí)驗(yàn)顯示,Me-NVMP在0.1 C時(shí)實(shí)現(xiàn)了165.8 mAh g-1的高可逆比容量。更令人印象深刻的是,Me-NVMP通過(guò)調(diào)節(jié)NASICON中的構(gòu)型熵產(chǎn)生了超強(qiáng)的倍率能力和循環(huán)穩(wěn)定性。具體來(lái)說(shuō),Me-NVMP陰極在100C(17 A g-1)下循環(huán)10,000次后,容量保持率可達(dá)83.5%。此外,即使在0℃的溫度下(在20 C下經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后的容量保持率為93.45%),這種陰極也具有出色的循環(huán)性能。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高性能聚陰離子電極材料提供了新策略。
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圖3Me-NVMP//HC全電池性能
A Configuration Entropy Enabled High-Performance Polyanionic Cathode for Sodium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2024. DOI: 10.1002/adfm.202314019
7. 山東大學(xué)王書(shū)華/劉宏EEM:通過(guò)低極性助溶劑調(diào)節(jié)電解液溶劑化結(jié)構(gòu),用于低溫鋅離子電池
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水系鋅離子電池因成本低、安全性高而被視為大規(guī)模儲(chǔ)能系統(tǒng)的理想候選材料,但其低溫性能較差,限制了其應(yīng)用。
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圖1電解液表征
山東大學(xué)王書(shū)華、劉宏等在Zn(ClO4)2的水溶液中加入了低極性、低粘度的二甘醇(DGM),從而構(gòu)建了一種低溫電解液。研究顯示,當(dāng)DGM與水的體積比為6:4 (DGM60)時(shí),電解液的凝固點(diǎn)降至-105℃,且在-45℃時(shí)離子電導(dǎo)率為16.18 mS cm-1
光譜分析和分子動(dòng)力學(xué)模擬驗(yàn)證了DGM和ClO4-調(diào)節(jié)了Zn2+的內(nèi)溶劑化結(jié)構(gòu),該溶劑化結(jié)構(gòu)更有利于Zn2+的解溶劑化。得益于DGM和ClO4-對(duì)氫鍵網(wǎng)絡(luò)的破壞和對(duì)溶劑化結(jié)構(gòu)的調(diào)控,陽(yáng)極上的枝晶、析氫反應(yīng)和副產(chǎn)物都得到了抑制。
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圖2半電池性能
結(jié)果,在電流密度為1 mA cm-2和容量為1 mA h cm-2的條件下,Zn||Zn電池在25℃下可循環(huán)使用1600小時(shí),在-20℃下可循環(huán)使用5200小時(shí)。此外,在-20℃時(shí),Zn|||Cu在1 mA cm-2和1 mA h cm-2條件下的庫(kù)侖效率高達(dá)99.9%。
另外,在1 A g-1的條件下,鋅||聚苯胺(PANI)電池在25℃的初始放電容量為100.0 mA h g-1在-20℃的初始放電容量為88.8 mA h g-1并且,Zn||PANI電池具有10000次的超長(zhǎng)循環(huán)壽命,且無(wú)容量衰減。即使在-50℃,Zn||PANI電池也能穩(wěn)定循環(huán)600次,容量保持率達(dá)98.5%。這項(xiàng)研究為今后設(shè)計(jì)具有高離子電導(dǎo)率和低溫易脫溶劑化的可充電池電解液提供了啟示。
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圖3全電池性能
Modulating the Electrolyte Inner Solvation Structure via Low Polarity Co-solvent for Low-Temperature Aqueous Zinc-Ion Batteries. Energy & Environmental Materials 2024. DOI: 10.1002/eem2.12707
8. 東北師大吳興隆 Angew:具有低應(yīng)變和約束相變的熵調(diào)節(jié)陰極,實(shí)現(xiàn)超長(zhǎng)壽命水系鋁離子電池
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在多價(jià)離子插入過(guò)程中,電荷載流子與宿主之間強(qiáng)烈的靜電相互作用使得高性能的可逆鋁離子存儲(chǔ)仍然是一個(gè)難以實(shí)現(xiàn)的目標(biāo)。由于強(qiáng)大的靜電排斥力和較差的魯棒性,包括普魯士藍(lán)類(lèi)似物(PBAs)在內(nèi)的金屬有機(jī)框架在可逆的Al3+插入過(guò)程中不可避免地受到巨大應(yīng)變和相變的嚴(yán)重影響。
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圖1ME-PBAs的表征
東北師范大學(xué)吳興隆等使用熵產(chǎn)生策略設(shè)計(jì)了具有各種氧化還原活性金屬元素的結(jié)構(gòu)增強(qiáng)介質(zhì)熵普魯士藍(lán)類(lèi)似物(ME-PBAs)框架,用于高水平的強(qiáng)靜電相互作用鋁離子存儲(chǔ)。以Mn-PBAs為例,各種過(guò)渡金屬元素協(xié)同增強(qiáng)了其電化學(xué)性能,主要體現(xiàn)在工作電壓、比容量和長(zhǎng)循環(huán)壽命方面。
更重要的是,共占Ni/Co/Cu/Mn元素可將Mn-PBAs 的熵值提升到中熵水平,因此,強(qiáng)化的晶體結(jié)構(gòu)有利于鋁離子的可逆擴(kuò)散,且 PBAs不會(huì)發(fā)生明顯的相變。根據(jù)非原位XRD結(jié)果,制備的ME-PBAs陰極在插入Al3+時(shí)具有低應(yīng)變固溶行為,電池參數(shù)變化率僅為1.2%。此外,PBAs框架內(nèi)間隙水分子數(shù)量的減少也會(huì)降低靜電相互作用阻抗。
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圖2ME-PBAs陰極的性能
因此,ME-PBAs陰極在0.05 A g-1放電條件下可達(dá)到110.5 mAh g-1的高放電比容量,并具有超長(zhǎng)的循環(huán)壽命(在1.0 A g-1條件下循環(huán)10,000次后容量保持率為66.9%)。在放電/充電過(guò)程中,電容型擴(kuò)散過(guò)程占主導(dǎo)地位,這表明鋁離子在PBAs框架中的轉(zhuǎn)移速度加快。
此外,結(jié)合MoO3陽(yáng)極,作者還組裝出了鋁離子全電池裝置,其在0.5 A g-1電流條件下,其比容量為60.9 mAh g-1,600次循環(huán)后容量保持率為89.7%。這項(xiàng)工作為基于熵調(diào)節(jié)策略開(kāi)發(fā)高性能水性多價(jià)離子電池(尤其是AIBs)的陰極材料提供了重要啟示。
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圖3. MoO3//ME-PBAs電池性能
Entropy-Regulated Cathode with Low Strain and Constraint Phase-Change Toward Ultralong-Life Aqueous Al-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202316925

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