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?華中科技大學(xué)ACS Catalysis：應(yīng)變工程立大功，調(diào)節(jié)Ru-NiCr LDH d帶中心來(lái)促進(jìn)堿性HER

氫能因其超高的能量密度和環(huán)保特性而受到廣泛關(guān)注，而釕(Ru)被認(rèn)為是催化堿性析氫反應(yīng)(HER)的有前途的候選催化劑，但其需要優(yōu)化對(duì)氫的吸附以提高電催化活性。現(xiàn)今應(yīng)變工程已被證明是調(diào)節(jié)關(guān)鍵反應(yīng)中間體結(jié)合強(qiáng)度和增強(qiáng)催化活性的有效策略，因?yàn)閴嚎s應(yīng)變會(huì)使d帶變寬而使得d帶中心的下移，從而削弱Ru對(duì)氫的吸附強(qiáng)度，但系統(tǒng)研究應(yīng)變效應(yīng)對(duì)Ru的氫吸附的影響仍是一個(gè)挑戰(zhàn)。

近日，華中科技大學(xué)王得麗課題組通過(guò)在不同體積分?jǐn)?shù)的H₂/Ar中退火處理形成氧空位，構(gòu)建了具有不同壓縮應(yīng)變水平的釕摻雜鎳鉻層狀雙氫氧化物納米片(Ru-NiCr LDH)以調(diào)節(jié)氫吸附。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，最優(yōu)的Ru-NiCr LDH-r催化劑僅需30 mV的低過(guò)電位可產(chǎn)生100 mA cm^-2的電流密度，并表現(xiàn)出顯著的長(zhǎng)期耐久性，活性在10000次CV循環(huán)后略有衰減，并在10 mA cm^-2下連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行約100小時(shí)。

理論計(jì)算表明，Ru-NiCr LDH電催化性能的增強(qiáng)歸因于應(yīng)變效應(yīng)誘導(dǎo)的d帶中心下移使得氫吸附減弱，這證明了應(yīng)變工程在設(shè)計(jì)用于制氫的活性催化劑方面的有效性。

同時(shí)，研究人員通過(guò)紫外光電子能譜(UPS)研究了Ru-NiCr LDH-r樣品的d帶結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，Ru-NiCr LDH-r的價(jià)帶距離費(fèi)米能級(jí)最遠(yuǎn)，其d能帶中心從費(fèi)米能級(jí)下降表明氫中間體在催化劑表面的吸附強(qiáng)度減弱，進(jìn)一步調(diào)節(jié)了氫的結(jié)合強(qiáng)度，從而提高了堿性HER的性能。

此外，在80℃和90℃的條件下，利用Ru-NiCr LDH-r作為陰極的陰離子交換膜水電解槽(AEMWE)在1.8 V處的電流密度分別為1800和1940 mA cm^?2，顯示出巨大的工業(yè)應(yīng)用潛力。綜上，該項(xiàng)工作證明了應(yīng)變工程在設(shè)計(jì)HER活性催化劑方面的有效性，為合理設(shè)計(jì)高效的HER電催化劑提供了一種有前途的策略。

Strain-engineered Ru-NiCr LDH nanosheets boosting alkaline hydrogen evolution reaction. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05550

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