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鄭州大學ACS Catalysis：晶格匹配策略起大作用，構建RuO2-CeO2用于高效催化酸性水氧化

電催化水分解被認為是大規模生產氫氣的最佳方法。目前用于制氫的兩種主流水分解技術是質子交換膜電解槽(PEMWEs)和堿性水電解槽。與堿性水電解相比，PEMWE具有能量利用率高、電流密度大和氫氣純度高等優點。然而，在PEMWE強酸性的工作環境下，必須使用貴金屬催化劑：Pt通常用于陰極析氫反應(HER)，而Ir用于陽極的析氧反應(OER)。但貴金屬稀缺的儲量和高昂的價格阻礙了該技術的廣泛應用。

值得注意的是，OER涉及四電子轉移步驟，其能壘遠高于HER(只涉及兩個電子轉移步驟)。為了達到最佳性能，PEMWE通常在陽極使用的Ir比在陰極使用的Pt多5倍。因此，發展PEMWE技術的關鍵就是發現高活性、穩定和耐酸的非Ir OER電催化劑。

近日，鄭州大學盧思宇和常江偉等采用簡單的電沉積-煅燒法在碳布上生長了RuO₂和CeO₂納米顆粒異質結構(RuO₂-CeO₂-CC)，并將其作為高效的耐酸OER電催化劑。

實驗結果表明，所制備的RuO₂-CeO₂-CC電催化劑在酸性條件下表現出顯著的OER催化活性，其在10 mA cm^?2電流密度下的過電位僅為180 mV，Tafel斜率僅為58.9 mV dec^?1，優于大多數文獻報道的酸性OER電催化劑。并且，該催化劑在1.41 V_RHE下連續運行1000小時而沒有發生明顯的活性下降，反應后催化劑的形貌和結構與初始狀態一致。

原位ATR-SEIRAS、原位DEMS和密度泛函理論(DFT)計算結果顯示，在OER過程中，RuO₂-CeO₂的界面和非界面位點分別同時遵循OPM和AEM機制。在非界面RuO₂位點觀察到吸附質演變機制的增強版(AEM-plus)，由晶格匹配引起的晶格應變扭曲了RuO₂的結構并激活Ru活性位點附近吸附的*OH的去質子化，有利于*OH的穩定吸附，降低了AEM反應路徑的能壘；相反，氧化路徑機制(OPM)發生在RuO₂-CeO₂界面，Ru和Ce原子之間的電子轉移通過Ru-O-Ce橋產生強烈的電子耦合效應，直接連接相鄰位置的氧自由基，使得該體系具有較低的總反應能壘和較快的反應動力學。此外，Ru-O-Ce橋起到了抑制Ru溶解的作用，使RuO₂-CeO₂-CC電催化劑在酸性條件下具有良好的穩定性。

RuO₂–CeO₂ lattice matching strategy enables robust water oxidation electrocatalysis in acidic media via two distinct oxygen evolution mechanisms. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c06182

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