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廈大黃巍/王鳴生/陳松巖EES：基于全電化學(xué)活性硅陽(yáng)極的超高性能固態(tài)電池

鋰-硅合金由于其高的離子/電子導(dǎo)電性而被認(rèn)為是先進(jìn)硅基固態(tài)電池的關(guān)鍵陽(yáng)極材料。然而，鋰-硅合金中的高鋰含量增加了電池充電過(guò)程中鋰枝晶生長(zhǎng)和軟短路的風(fēng)險(xiǎn)。

圖1. Li₂₁Si₅合金的自發(fā)反應(yīng)示意以及與作為陽(yáng)極的性能改善演示

廈門大學(xué)黃巍、王鳴生、陳松巖等開(kāi)發(fā)了一種全電化學(xué)活性Si/Li₂₁Si₅復(fù)合陽(yáng)極，其結(jié)構(gòu)合理，Li₂₁Si₅和純Si的比例得到了優(yōu)化。具體而言，這項(xiàng)工作利用微米Si氧化層中的缺陷，首先通過(guò)快速自發(fā)的Li-Si合金化反應(yīng)單獨(dú)合成了Li₂₁Si₅合金，然后通過(guò)冷壓將其與Si顆?；旌?。在這種復(fù)合陽(yáng)極中，Li₂₁Si₅晶粒均勻分布在Si顆粒之間，并作為Si的軟緩沖。

由于Li₂₁Si₅晶粒和Si顆粒之間的自放電有限，Li₂₁Si₅合金可保持鋰飽和狀態(tài)，并起到鋰補(bǔ)充的作用。同時(shí)，它還能在負(fù)極中構(gòu)建導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，促進(jìn)鋰離子的傳輸并促使其儲(chǔ)存在硅顆粒中，從而避免形成枝晶。

圖2.?Si/Li₂₁Si₅陽(yáng)極的設(shè)計(jì)與表征

因此，Si/Li₂₁Si₅基固態(tài)電池在17.9 mAh cm^?2下實(shí)現(xiàn)了97.8%的超高首效和18.8%的超低膨脹率，在1C下經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后容量保持率達(dá)到66.7%，在60C下經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后容量維持率達(dá)到52.9%。據(jù)作者所知，這是迄今為止報(bào)道的最佳結(jié)果?？傮w而言，這項(xiàng)工作為制備高性能鋰-硅合金陽(yáng)極提供了一種有效的策略，并對(duì)其在先進(jìn)固態(tài)電池中的工作機(jī)制提供了新的見(jiàn)解。

圖3.?Si/Li₂₁Si₅基固態(tài)電池的電化學(xué)性能

All-electrochem-active silicon anode enabled by spontaneous Li-Si alloying for ultra-high performance solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee03877g

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