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?南開嚴(yán)振華Angew：稀釋劑-陰離子協(xié)同策略調(diào)節(jié)不可燃電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)高效鋰金屬電池

高能鋰金屬電池(LBs)由鋰金屬負(fù)極和高壓正極組成，由于其超高的能量密度，有望成為下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)的候選者。然而，為L(zhǎng)Bs開發(fā)具有優(yōu)異負(fù)極和正極兼容性的高壓不可燃電解質(zhì)仍然具有挑戰(zhàn)性。

在此，南開大學(xué)嚴(yán)振華團(tuán)隊(duì)提出了一種活性稀釋劑-陰離子協(xié)同策略，通過使用具有高活性的1,2-二氟苯（DFB）作為活性稀釋劑來調(diào)節(jié)基于不可燃二甲基乙酰胺（DMAC）的局部高濃度電解質(zhì)（LHCE-DFB），實(shí)現(xiàn)與鋰金屬負(fù)極和高壓正極的卓越兼容性。其中，DFB和雙（氟磺酰基）酰亞胺（FSI^–）陰離子協(xié)同構(gòu)建了堅(jiān)固的富LiF固體電解質(zhì)界面（SEI）和正極電解質(zhì)界面（CEI），有效地穩(wěn)定了DMAC與Li金屬負(fù)極的本征反應(yīng)，提高了Li金屬負(fù)極和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正極的界面穩(wěn)定性。

LHCE-DFB實(shí)現(xiàn)了Li金屬負(fù)極在Li||Cu電池和Li||Li電池中的超高庫(kù)侖效率（98.7%）、無枝晶和循環(huán)穩(wěn)定性。此外，所制備的具有LHCE-DFB的NCM811||Li電池顯示出顯著增強(qiáng)的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性和優(yōu)異的倍率性能。

圖1. 溶劑化結(jié)構(gòu)

總之，該工作通過稀釋劑-陰離子協(xié)同策略調(diào)節(jié)基于DMAC的高壓電解液，實(shí)現(xiàn)了與Li金屬負(fù)極和高壓NCM811正極的良好兼容性。DFB和FSI陰離子協(xié)同構(gòu)建富LiF SEI和CEI，有效地提高了Li金屬和NCM811正極的界面穩(wěn)定性。因此，LHCE-DFB可以使Li金屬負(fù)極在Li||Li電池和Li||Cu電池中實(shí)現(xiàn)無枝晶，高穩(wěn)定性以及高庫(kù)倫效率。本文制備的含LHCEDFB的NCM811||Li電池在300次循環(huán)后仍保持83.1%的高容量保持率。LHCE-DFB還賦予LFP||Li電池高倍率性能(119.8 mAh g^-1 3C放電容量)和良好的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性(600次循環(huán)后容量保持83.8%)，不燃DMAC賦予LHCE-DFB優(yōu)良的阻燃性能。

DFB的強(qiáng)稀釋作用使LHCE-DFB的黏度顯著降低(59.4 mPa s)，離子電導(dǎo)率顯著提高(1.69 mS cm^-1)。此外，LHCE-DFB具有超強(qiáng)的高壓穩(wěn)定性，最高可達(dá)4.96 V。因此，該工作為高能LBs提供了一個(gè)通過稀釋陰離子協(xié)同策略設(shè)計(jì)安全高效電解質(zhì)的案例。

圖2. 電池性能

Active Diluent-Anion Synergy Strategy Regulating Nonflammable Electrolytes for High-Efficiency Li Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202317176

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