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?孫學良/梁劍文Nat. Commun.：全固態鋰電池鹵化物超離子導體的結構調控

金屬鹵化物固體電解質由于具有高的離子電導率、寬的電化學穩定窗口以及與氧化物正極材料的良好相容性而受到廣泛關注。高離子導電鹵化物電解質的探索正在積極進行。因此，了解成分和晶體結構之間的關系是設計更好的鹵化物電解質的關鍵指南。

在此，加拿大西安大略大學孫學良、梁劍文等人描述幾何條件和離子條件的陽離子極化因子可以有效預測鹵化物電解質的堆積結構。通過合理設計和制備超過10種在25℃下具有10 ^-3 S cm ^-1高離子導電的鹵化物電解質來補充這一原理，作者確定有多種有高離子電導率的鹵化物電解質有待發現和開發。

這種方法可以系統地篩選各種潛在的鹵化物電解質，并展示了一種設計具有超越結構和穩定性預測的超離子電導率的鹵化物電解質的方法。

圖1. 陽離子極化因子及其在解決hcp-T和hcp-O結構鹵化物分離臨界點中的應用

總之，該工作通過提出一個陽離子極化因子τ并繪制了現有和潛在的超Li離子導電鹵化物的結構分布圖。鹵化物的hcp-T、hcp-O和ccp-M結構之間的主要區別是陽離子和陰離子亞晶格之間的極化。τ不僅可以成功地對實驗觀測到的鹵化物結構進行分類，而且可以預測未報道的鹵化物SSE的組成結構。在τ的引導下，已鑒定并合成了10多個RT離子電導率大于10^-3s cm^-1的鹵化物電解質。

此外，τ可以用來預測不同陽離子濃度和不同多價陽離子混合物下的鹵化物的相變組成。良好的相變設計可以有效地調節鹵化物的鋰導電行為。因此，該工作所提出τ的使用能夠加速對鹵化鋰超離子導體的探索和設計。

圖2. 陽離子半徑差效應

Structural regulation of halide superionic conductors for all-solid-state lithium batteries, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-023-43886-9

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