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?【DFT+實驗】廈大Nano Energy：原位構建Bi@Bi2O2CO3納米片，實現安培級CO2電還原制甲酸鹽

通過電化學CO₂還原反應(CO₂RR)將CO₂轉化為高價值產品為緩解全球環境問題提供了一種可持續的方法。在眾多CO₂RR產品中，甲酸/甲酸鹽在制藥生產和燃料電池中具有較高的應用價值。同時，在用于甲酸鹽生產的各種催化劑中，鉍基催化劑由于具有無毒性和環境友好性的優點，在CO₂RR電催化反應中引起了廣泛的關注。然而，目前仍缺乏具有高選擇性、活性和穩定性的鉍基電催化劑以滿足實際工業應用的需求。

近日，廈門大學田娜和廖洪鋼等以BiPO₄為原料，采用電化學原位重構方法設計了Bi@Bi₂O₂CO₃納米片狀催化劑。

實驗結果表明，所制備的Bi@Bi₂O₂CO₃催化劑在較寬的操作窗口(300 mV)內甲酸選擇性高達90%以上，在-0.9 V_RHE時HCOOH的法拉第效率最高可達100%，以及在?1.1 V_RHE時HCOOH的部分電流密度高達?80 mA cm^-2。

此外，在電流密度為?20 mA cm^-2，電壓為?0.8 V_RHE的連續電解過程中，Bi@Bi₂O₂CO₃表現出110 h的優異耐久性，HCOOH選擇性達到了90%以上；同時，該催化劑在流動池中的甲酸鹽部分電流密度為?1.2 A cm^-2，產率達到22.4 mmol cm^-2 h^-1。

基于實驗分析和密度泛函理論(DFT)計算，得出了Bi@Bi₂O₂CO₃上CO₂RR的反應機理：Bi@Bi₂O₂CO₃界面上帶正電荷的Bi原子促進了CO₂的吸附和隨后加氫形成關鍵*OCHO中間體；并且Bi@Bi₂O₂CO₃受表面Bi原子與*OCHO的p軌道雜化效應的影響，其*OCHO→*HCOOH的加氫自由能低于Bi(012)和Bi@Bi₂O₂CO₃(001)，這促進了Bi@Bi₂O₂CO₃對CO₂RR轉化為甲酸鹽的活性。

綜上，該項工作報道了一種制備高性能催化劑的電化學轉化策略，這為設計和構建高活性、高穩定性催化劑提供了技術指導。

In-situ constructing Bi@Bi₂O₂CO₃ nanosheet catalyst for ampere-level CO₂ electroreduction to formate. Nano Energy, 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108638

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