通過(guò)簡(jiǎn)單的合成途徑和廉價(jià)的原材料獲得具有優(yōu)異的沉積/剝離鎂離子性能和正極兼容性的電解質(zhì)已成為可充電鎂電池（RMB）的長(zhǎng)期追求。
在此，上海交通大學(xué)努麗燕娜團(tuán)隊(duì)提出了一種高效的酰胺鎂堿調(diào)制硼基電解質(zhì)TMPLB，該電解質(zhì)通過(guò)簡(jiǎn)便的原位一鍋法獲得的，即在四氫呋喃（THF）中混合含氯化鋰的酰胺鎂堿 TMPL（2,2,6,6-四甲基哌啶基氯化鎂氯化鋰絡(luò)合物）和路易斯酸 B(OTFE)3（三(2,2,2-三氟乙基)硼酸酯）。
核磁共振（NMR）結(jié)果顯示，TMPLB 電解質(zhì)主要由活性陽(yáng)離子 [Mg2(μ-Cl)3-6THF]+ 和陰離子 [(TMP)B(OTFE)3]–組成。除鎂電極形成有利的固體電解質(zhì)相（SEI）外，在循環(huán)的 Mo6S8 上原位生成的穩(wěn)健正極電解質(zhì)相（CEI）共同賦予了卓越的 Mg2+ 轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)和循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)果顯示，Mo6S8||Mg 全電池可循環(huán)使用超過(guò) 3000 次，在 5 C 條件下的容量保持率高達(dá) 88.2 mAh g-1。
圖1. TMPLB電解質(zhì)與不同正極的電化學(xué)相容性
總之，該工作報(bào)道了一種酰胺鎂堿調(diào)制的硼基TMPLB電解質(zhì)，該電解質(zhì)結(jié)合了THF中含LiCl的TMPL和B(OTFE)3。TMPLB電解質(zhì)不僅與Mg負(fù)極表現(xiàn)出良好的相容性，形成了有效的SEI，而且還能在Mo6S8表面原位生成持久穩(wěn)定的CEI。由無(wú)機(jī)和有機(jī)組分組成的CEI大大提高了Mo6S8的循環(huán)穩(wěn)定性，并賦予了良好的Mg2+轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。
得益于高效CEI和SEI的優(yōu)勢(shì)，基于TMPLB電解質(zhì)的Mo6S8||Mg電池在5C下循環(huán)3000次后表現(xiàn)出88.2 mAh g-1的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，容量保持率為94.3%。因此，本工作為構(gòu)建有效的CEI和SEI層以提高RMBs的界面穩(wěn)定性和Mg2+輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)提供了新的方向。
A Hauser-base modulated boron-based electrolyte empowering superior interfacial chemistry in rechargeable magnesium batteries, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103152
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