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江蘇大學(xué)饒德偉聯(lián)合布拉格化學(xué)科技大學(xué)Zdenek Sofer ?和Yunpeng Zuo通過空間限域的方法合成位于多孔氮化碳中原子級分散的FeO_x?（CN-FeO_x）催化劑，研究羥基對催化性能的影響。多孔氮化碳中的原子級分散 FeO_x (CN-FeO_x)在經(jīng)過羥基化改良后（CN-FeO_x-OH），質(zhì)量活性以及穩(wěn)定性顯著增強(qiáng)。

ACS Catal.：羥基調(diào)制的局部配位環(huán)境改善 C-N-FeOx 析氧活性及穩(wěn)定性

DFT計算發(fā)現(xiàn)Fe34位點(diǎn)在羥基修飾后具有較低的電子密度，有助于在OER過程中吸附中間體。通過比較 OER 步驟中 CN-FeO_x 中間體在不同位點(diǎn)的吸附能圖發(fā)現(xiàn)Fe25 位點(diǎn)表現(xiàn)出最佳的對含氧基團(tuán)的吸附強(qiáng)度，從而降低了過電位。盡管Fe23，F(xiàn)e25以及FeFe35 位點(diǎn)催化的速率決定步驟 (RDS) 不同，但 Fe25 位點(diǎn)是 CN-FeO_x 最活躍的位點(diǎn)，RDS的最低活化能壘為0.94 eV，而 Fe23 位點(diǎn)為 2.73 eV，F(xiàn)e35 位點(diǎn)為 4.23 eV。

值得注意的是，CN-FeO_x-OH的催化機(jī)理與CN-FeO_x的單點(diǎn)催化不同，F(xiàn)e23-25-33和Fe23-33多位點(diǎn)協(xié)同作用促進(jìn) OH^–?和 O^2-?基團(tuán)的吸附。由于羥基的吸附可以有效促進(jìn)OER，與Fe34單中心和Fe23-33多中心相比，Fe23-25-33多中心具有最適合羥基吸附的吸附強(qiáng)度。因此，羥基改性提高CN-FeO_x?催化劑的催化活性，降低過電位，其歸因于多點(diǎn)協(xié)同效應(yīng)，加速羥基中間體的吸附和解吸。

Tianyun Jing, Ning Zhang et al. Improving C?N?FeOx Oxygen Evolution Electrocatalysts through Hydroxyl-Modulated Local Coordination Environment. ACS Catal. 2022, 12, 7443?7452

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