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銅（Cu）基串聯(lián)納米晶體已被廣泛應(yīng)用于通過(guò)提高CO中間體（*CO） CO₂電還原的覆蓋來(lái)合成多碳（C₂₊）產(chǎn)物。然而，了解*CO覆蓋率和C-C耦合之間的內(nèi)在相關(guān)性仍然模棱兩可。基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)耿志剛副教授（通訊作者）等人報(bào)道了他們通過(guò)將CoPc與Cu的氣體擴(kuò)散電極耦合構(gòu)建了一種串聯(lián)催化劑（GDE of Cu-CoPc）。

中科大耿志剛Nano Lett.：了解*CO覆蓋率對(duì)CO2電還原中C-C耦合的影響

在文中，作者通過(guò)在Cu的氣體擴(kuò)散電極（GDE）上構(gòu)建以鈷-酞菁（CoPc）作為CO生成組分的串聯(lián)催化劑，深入研究了*CO的表面覆蓋對(duì)C-C耦合的影響，以實(shí)現(xiàn)CO₂電還原。GDE of Cu-CoPc串聯(lián)催化劑在480 mA cm^-2的施加電流密度（j）下實(shí)現(xiàn)了82%的C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率（FE）。

借助原位拉曼光譜測(cè)量，原位衰減全反射傅里葉變換紅外光譜（ATR-FTIRS）測(cè)量和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者證明了*CO表面覆蓋率的增加導(dǎo)致*CO的吸附模式從橋吸附（*CO_bridge）轉(zhuǎn)變?yōu)轫敳课剑?CO_top）。

DFT計(jì)算進(jìn)一步證明兩個(gè)*CO_top的二聚化在*CO_top-*CO_top、*CO_top-*CO_bridge和*CO_bridge-*CO_bridge的耦合中保持最低的能壘。因此，*CO的高表面覆蓋率促進(jìn)C-C耦合過(guò)程的內(nèi)在原因是*CO頂部的局部富集。該工作提供了對(duì)CO₂電還原的表面覆蓋依賴(lài)模式特定C-C耦合機(jī)制的深入理解。

Understanding the Effect of *CO Coverage on C-C Coupling toward CO₂ Electroreduction. Nano Lett., 2022, DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00945.

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