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ACS Catal.: Sr穩(wěn)定配位不飽和Cu位點,增強OD-Cu電催化CO2還原為C2+

電化學CO2還原反應(ECO2RR)是一種可以通過整合可再生能源來生產可再生燃料的有效方法。在ECO2RR期間,銅基催化劑會產生一系列增值的C2+產品,但產物的選擇性并不高。銅基氧化物衍生的催化劑(OD-Cu)已顯示出比未預氧化的金屬Cu催化劑更高的選擇性和活性,并且OD-Cu型催化劑上的配位不飽和的Cu位點是增強C2+生產的活性位點。然而,在堿性ECO2RR條件下,配位不飽和的Cu位點的穩(wěn)定性在很大程度上仍未得到有效解決。

基于此,美國西北大學Linsey C. Seitz課題組制備了不同Sr-Cu比例和晶相的SrCu氧化物催化劑,以篩選出高效穩(wěn)定的ECO2RR電催化劑。

ACS Catal.: Sr穩(wěn)定配位不飽和Cu位點,增強OD-Cu電催化CO2還原為C2+ACS Catal.: Sr穩(wěn)定配位不飽和Cu位點,增強OD-Cu電催化CO2還原為C2+

研究人員使用重量比分別為1:2、4:5和2:1的CuO和SrO,通過高溫處理成功地將氧化銅(CuO)納米片轉化為結晶的氧化鍶銅顆粒。通過電化學性能測試,研究人員確定了一種SrCuO2四方相催化劑,其對C2+產物具有高選擇性(在-0.83 VRHE下表現(xiàn)出53%的C2+法拉第效率),比具有相似尺寸和形態(tài)的Cu基材料提高了2倍。

ACS Catal.: Sr穩(wěn)定配位不飽和Cu位點,增強OD-Cu電催化CO2還原為C2+

通過光譜表征,提出了ECO2RR條件下催化劑的轉化機制:雖然催化劑最初由結晶SrCuO2組成,但暴露于1 M KOH中的還原電位會驅動催化劑重建;Sr從表面浸出,O也被去除,結構中剩余的Cu原子被困在原始晶格位置附近,并被粒子核心中剩余的Sr穩(wěn)定,從而穩(wěn)定了配位不足的金屬部分。這項工作表明,通過在晶格中摻入二次陽離子來調節(jié)氧化銅可以進一步提高配位不飽和和高價態(tài)Cu位點的穩(wěn)定性,從而提高ECO2RR性能。

Stabilization of Undercoordinated Cu Sites in Strontium Copper Oxides for Enhanced Formation of C2+ Products in Electrochemical CO2 Reduction. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c01019

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