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化學所郭玉國/辛森研Angew：全非晶動態交聯聚合物電解質實現零下溫度下運行鋰-硫電池

固態鋰-硫電池作為一種安全、高能量的電化學存儲技術，在為地區電氣化交通提供動力方面展現出了廣闊的前景。由于結晶聚合物電解質中的離子流動性有限，電池無法在零度以下工作。在聚合物電解質中添加液態增塑劑可提高鋰離子傳導性，但會犧牲機械強度和與兩個電極的界面穩定性。

在此，中國科學院化學所郭玉國和辛森研究員等人通過將球形超支化固體聚合物增塑劑引入Li⁺導電線性聚合物基體中，建立了一個集成的動態交聯聚合物網絡，以在低至零度的寬溫度范圍內保持完全無定形。

由交聯聚合物網絡制備了固體質量含量>90%的準固體聚合物電解質，并顯示出在低溫下快速的Li⁺導電、高機械強度和穩定的界面化學。因此，采用新型電解質的固態鋰-硫電池在25℃、0℃和-10℃下提供了高可逆容量和長循環壽命，可在復雜的環境條件下進行儲能。

圖2. 液態電解質和準固態聚合物電解質的 LSB LT 運行示意圖比較

總之，該工作展示了一種原位制備的全無定形 q-SGPE，它具有 2.96 ×10^-4S cm^-1的高鋰離子電導率和 0.81 的高鋰離子遷移數，固體質量含量高達 91.5 wt.%，可在環境溫度和零度以下運行Li-S 電池。

具體而言，電荷轉移特性的改善源于集成的動態交聯聚合物網絡，該網絡是通過星形聚合物和線性聚二氧戊環鏈之間微弱的范德華相互作用建立的。計算顯示，IDCN q-SGPE 顯著提高了鋰電極和鈉電極在低溫下的電化學穩定性。在正極-電解質界面，IDCN 優先與 Li₂S₄配位，以抑制導電性差的硫化物成分的富集。在負極-電解質界面，IDCN 有利于形成堅固的富含 LiF 的 SEI，防止枝晶形成和金屬腐蝕。

因此，基于 IDCN 的固態 LSB 在 RT 和 LT 條件下顯示出優異的循環性能，循環次數超過 200 次，在 25℃, 0 ℃ 和 -10 ℃ 條件下的可逆容量分別達到 1110 mA h g^-1、1045 mA h g^-1 和 901 mA h g^-1。迄今為止，該項工作中的準固體 LSB 的低溫性能優于之前報道的準固體鋰電池。

圖1. 作用示意圖

A Fully Amorphous, Dynamic Cross-Linked Polymer Electrolyte for Lithium-Sulfur Batteries Operating at Subzero-Temperatures, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202316087

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