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?廣工大李成超/廈大楊陽(yáng)EES：離子偶極相互作用驅(qū)動(dòng)的 Zn2+泵和陰離子排斥界面實(shí)現(xiàn)超高倍率鋅金屬負(fù)極

水系鋅金屬電池被認(rèn)為是下一代儲(chǔ)能有希望的候選者。然而，由于反應(yīng)界面處的濃度梯度導(dǎo)致Zn²⁺補(bǔ)充不足，鋅金屬負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性較差。

在此，廣東工業(yè)大學(xué)李成超，廈門大學(xué)楊陽(yáng)等人引入了一種全氟乙酸鋅界面層(Zn@PFPA)，該界面層通過原位有機(jī)酸蝕刻路線用作自加速Zn²⁺泵。這種獨(dú)特的特征確保了Zn²⁺的快速和動(dòng)態(tài)界面補(bǔ)充，以消除濃度梯度，從而導(dǎo)致無(wú)枝晶和高度可逆的鍍鋅/剝離行為。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明由離子-偶極相互作用驅(qū)動(dòng)的快速Zn²⁺傳輸動(dòng)力學(xué)，保持了穩(wěn)定和均勻的Zn²⁺通量。

此外，高電負(fù)性和疏水性Zn@PFPA層進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)有害陰離子的電荷排斥，并減輕電極/電解質(zhì)界面處存在的自由水，從根本上抑制HER和副產(chǎn)物的產(chǎn)生。因此，Zn@PFPA電極顯示出95?000 mA h cm^?2的高容量，在50 mA cm^?2的極高電流密度下使用壽命為1900小時(shí)。此外，通過與高負(fù)載I₂正極（~9.0 mg cm^?2）耦合制造的軟包電池可實(shí)現(xiàn)10?000次穩(wěn)定循環(huán)。

圖1. PFPA 促進(jìn)水合 Zn²⁺ 的超快去溶劑化

總之，該工作實(shí)現(xiàn)了基于Zn@PFPA層的動(dòng)態(tài)快速界面Zn²⁺補(bǔ)充，以抵抗高倍率下引起的不連續(xù)Zn²⁺通量。其中由于豐富的 C-F 鍵和高活性區(qū)域維持穩(wěn)定的界面。飽和負(fù)電荷的PFPA參與溶劑化殼層，顯著加速Zn²⁺的擴(kuò)散和去溶劑化過程。此外，這種負(fù)電界面有效地排斥陰離子并顯著減少界面處存在的游離 H₂O 分子。

因此，在50 mA cm^-2的超高電流密度下，采用ZnPFPA電極的對(duì)稱電池的使用壽命超過1900小時(shí)，極化電位比裸鋅電池小2.6倍。這種快離子傳輸，加上 ZnPFPA 電極增強(qiáng)的防腐蝕能力，賦予了 ZnI₂@C 軟包電池優(yōu)異的性能。因此，該項(xiàng)研究為高倍率和多功能鋅負(fù)極界面的設(shè)計(jì)和開發(fā)提供了寶貴的見解。

圖2. 電池性能

Ion–dipole interaction motivated Zn2+ pump and anion repulsion interface enable ultrahigh-rate Zn metal anodes, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02945j

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