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鋰金屬作為下一代高能量密度電池的負極材料具有很大的潛力。然而，鋰離子的不均勻傳輸會導致金屬電極上鋰枝晶的生長，導致嚴重的容量衰減和較短的循環壽命。

在此，深圳大學姚蕾團隊采用3D自支撐碳納米纖維網絡結構作為集流體，同時利用具有陽離子（鈮和鈦）空位的陶瓷納米顆粒對碳纖維進行改性，使3D自支撐集流體帶有負電荷性質，從而引導鋰的均勻沉積。

首先，該工作解決了陶瓷納米顆粒在碳纖維表面均勻分散的問題。通過在碳前驅體中引入環糊精，利用其表面豐富的羥基基團與交聯劑檸檬酸中的羧基基團產生的酯化反應，形成穩定的大分子交聯網絡，該網絡結構可將鈮、鈦離子分隔成島狀結構，從而在熱處理過程中鈮酸鈦陶瓷顆粒均勻彌散在碳纖維表面，且由于碳熱反應鈮酸鈦陶瓷顆粒中形成大量的金屬空位。其次，結合二維和三維的相場模擬及DFT計算，系統地闡明了金屬空位可在碳纖維表面形成垂直電場，從而誘導鋰離子均勻擴散和沿纖維徑向方向的均勻沉積行為；同時，金屬空位呈現出比氧空位和陶瓷氧化物本身更強的親鋰性。

圖1. 結構表征

總之，該工作通過靜電紡絲和熱處理合成帶有負電荷的TiNbO₄納米顆粒修飾的柔性三維自支撐CNF骨架。在碳納米纖維中引入帶負電荷的富含陽離子空位的TiNbO₄納米顆粒，協同作用促進Li⁺的遷移和分布，在初始成核階段誘導鋰金屬沉積行為，并沿納米纖維表面均勻沉積鋰。

此外，靜電紡絲碳納米纖維三維網絡結構具有優異的結構穩定性和豐富的內部空間，作為三維鋰金屬集流體，可以顯著降低局部電流密度，限制鋰枝晶生長。

圖2. 電池性能

Cationic Defect-Modulated Li-Ion Migration in High-Voltage Li-Metal Batteries, ACS Nano 203 DOI: 10.1021/acsnano.3c09415

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深大姚蕾ACS Nano：陽離子缺陷調節高壓鋰金屬電池中的鋰離子遷移

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