多孔碳材料具有高導電性和優(yōu)異的機械強度，已被證明是室溫鈉硫（RT Na-S）電池最有前途的硫宿主之一。然而，完整石墨晶格的非極性表面與極性多硫化物的相互作用較弱，從而導致了臭名昭著的穿梭效應和較差的硫轉(zhuǎn)化動力學。

圖1.?五邊形缺陷促進硫轉(zhuǎn)化反應的理論計算

中國科學院合肥物質(zhì)科學研究院王輝、名古屋大學Changlai Wang、安徽大學鄭方才等在石墨晶格中設計了五邊形缺陷，以打破π-共軛的完整性，使局部電子分布同時增強多硫化物的親和力并加速硫轉(zhuǎn)化動力學。DFT計算表明，與完整的石墨晶格相比，五邊形缺陷可以打破??-共軛的完整性，誘導局部電子分布，從而促進多硫化物的親和性，降低硫轉(zhuǎn)化障礙。

在DFT計算的指導下，作者通過選擇性去除氮摻雜碳材料（NCs）中的吡啶-N（N-6）和吡咯-N（N-5），在碳材料（PCs）中實驗性地構(gòu)建了五邊形缺陷。通過去除 N 原子，得到的PC還含有發(fā)達的分級多孔結(jié)構(gòu)。五邊形碳原子上增加的極性和累積的局部電荷可促進多硫化物的強親和性并降低硫轉(zhuǎn)化障礙，從而提高RT Na-S電池的儲能性能。

圖2.?動力學分析

值得注意的是，作為硫宿主的合成碳材料在0.1C條件下循環(huán)100次后顯示出1275 mAh g^-1的高可逆容量，并且在3C條件下循環(huán)600次后顯示出長期循環(huán)穩(wěn)定性，每次循環(huán)僅有0.035%的低容量衰減。這項研究為設計碳材料中的固有五邊形缺陷作為RT Na-S電池的高效催化劑提供了基礎。

圖3.?RT Na-S電池的性能

Pentagon Defects Accelerating Polysulfides Conversion Enabled High-Performance Sodium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202310598