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張強(qiáng)/張?jiān)艫EM：高電壓金屬鋰電池的準(zhǔn)局部高濃度電解質(zhì)

由于與金屬鋰的相容性和電解質(zhì)的氧化穩(wěn)定性差，使得商業(yè)酯基電解質(zhì)不能用于高壓金屬鋰電池。

在此，清華大學(xué)張強(qiáng)教授、四川大學(xué)張?jiān)平淌趫F(tuán)隊(duì)提出了一種準(zhǔn)局部高濃度電解質(zhì)（q-LHCE），即用具有弱溶解能力的氟化類似物（碳酸氟乙烯酯（FEC）、2,2,2-三氟乙基甲基碳酸酯（FEMC））部分取代傳統(tǒng)LiPF₆基碳酸酯類電解質(zhì)中的溶劑。q-LHCE能夠形成一個(gè)富含陰離子的溶劑化鞘，其功能類似于LHCE，但不同之處在于弱溶解性助溶劑在溶劑化結(jié)構(gòu)中的部分參與。

圖1. 物理化學(xué)特性

具體而言，該工作提出了一類q-LHCE用于高壓LMB。在基于LiPF_6?的EC-DMC-EMC電解質(zhì)中，弱溶解性溶劑（FEC，F(xiàn)EMC）的置換使得更多的陰離子參與到溶劑化鞘中，在鋰金屬負(fù)極和LCO表面形成堅(jiān)固的SEI和CEI層。豐富的無機(jī)界面層不僅有效地抑制了有害鋰枝晶的生長，而且緩解了LCO正極在高壓運(yùn)行下的不可逆相變和過渡金屬的溶解。因此，在酯類電解質(zhì)中，基于q-LHCE的電池能夠?qū)崿F(xiàn)98.8%的平均鋰鍍層/剝離CE。

此外，基于高負(fù)載的LCO（≈3.5 mAh cm^?2）的高壓LMB即使在低N/P比（2.5）、寬溫度范圍內(nèi)（45、25和-20 °C）仍表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，該q-LHCE使得石墨|LCO小軟包電池能夠以83.5%的容量保持率運(yùn)行500次以上，甚至在5.0V的超高截止電壓下，Li||LiNi_0.5Mn_1.5O₄?電池仍具有較長循環(huán)壽命。總之，該種電解質(zhì)設(shè)計(jì)策略為實(shí)用高能二次電池系統(tǒng)的突破帶來了巨大的希望。

圖2. 不同電解質(zhì)的高壓電化學(xué)性能

Quasi-Localized High-Concentration Electrolytes for High-Voltage Lithium Metal Batteries,?Advanced Energy Materials?2023 DOI: 10.1002/aenm.202301396

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