由于鋅負(fù)極固有的副反應(yīng)和枝晶生長，水系鋅離子電池(AZIBs)的實(shí)際應(yīng)用受到限制。

在此，新疆大學(xué)郭繼璽團(tuán)隊(duì)通過添加三氟乙酰胺（TFA）創(chuàng)建了一種多功能電解液。TFA的CO基團(tuán)與Zn²⁺發(fā)生強(qiáng)烈的相互作用，導(dǎo)致Zn(H₂O)₆²⁺的固有結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，增強(qiáng)了Zn²⁺的輸運(yùn)。TFA與H₂O的相互作用破壞了H₂O的氫鍵網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致活性H₂O的減少和電解液pH值的穩(wěn)定。

此外，低LUMO值的TFA分解成Zn₄CO₃(OH)₆?H₂O和ZnF₂導(dǎo)致Zn²⁺均勻沉積，改善了Zn²⁺的運(yùn)輸動(dòng)力學(xué)。結(jié)果表明，在5 mA cm^-2和40 mA cm^-2的高電流密度下，具有TFA電解液的Zn//Zn對(duì)稱電池可以分別保持1360和800小時(shí)的穩(wěn)定性。TFA電解液還可以使Zn//5,7,12,14-五戊四酮全電池和Zn//活性炭電容器分別在25°C和70°C下穩(wěn)定運(yùn)行10,000次循環(huán)。

圖1. 結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作證明了TFA是一種有效的電解質(zhì)添加劑，可以抑制枝晶生長、HER和腐蝕，并有效改善AZIBs的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。因此，在5 mA cm^-2、10 mA cm^-2和40 mA cm^-2的高電流密度下，Zn//Zn對(duì)稱電池分別維持了1360 h、1100 h和800 h的穩(wěn)定循環(huán)。特別是，具有TFA電解質(zhì)的Zn//PT全電池在5 A g^-1下具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性，可循環(huán)10000次。

此外，使用TFA電解液設(shè)計(jì)的Zn//AC電容器在70℃和25℃下分別表現(xiàn)出10000和60000次的循環(huán)性能。TFA優(yōu)異的電化學(xué)性能可歸因于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)，一方面，TFA的CO基團(tuán)有助于Zn²⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，改善轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，抑制枝晶和副產(chǎn)物的形成；另一方面，TFA的低LUMO引導(dǎo)了含有Zn₄CO₃(OH)₆?H₂O和ZnF₂的SEI層形成，可促使得Zn²⁺均勻沉積。因此，該工作為設(shè)計(jì)無枝晶、長循環(huán)、大電流密度、寬溫度范圍的AZIBs提供了有效途徑。

圖2. 電池性能

Highly Reversible and Stable Zn Metal Anodes Realized by Trifluoroacetamide Electrolyte Additive, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03040g