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研究背景

硝酸鹽(NO₃^?)電還原制氨(NH₃)因其效率高、操作條件溫和和化學投入少而為高能耗的Haber-Bosch工藝提供了一種替代途徑。多種化學工業產生的含NO₃^?廢水由于其毒性和致癌性對環境造成了顯著的威脅。因此，NO₃^?轉化為NH₃對于獲得有用產品和緩解環境問題具有重要意義。考慮到貴金屬的高成本和有限的可用性，研究人員一直在尋找具有高NH₄⁺-N選擇性的非貴重電催化劑，由于鐵基電催化劑成本低且無毒，因此重點關注鐵基電催化劑。

為了保持鐵基電極的活性并抑制其自發腐蝕，研究人員探索了各種策略，包括將鐵包裹在碳中、將鐵與過渡金屬合金化以及摻雜其他元素。然而，設計良好的腐蝕策略可能有利于在鐵表面產生新的活性相，從而改善析氫反應(HER)，析氧反應和加氫脫氯性能。設計良好的鐵自腐蝕對電催化硝酸鹽還原反應(NO₃^?RR)起積極作用，但在重建界面的活性相和反應機理的識別方面缺乏研究。

成果簡介

硝酸鹽電還原制氨對減輕環境污染和獲得高附加值產品尤為重要。雖然無毒、廉價的鐵基材料有望成為一種很有前途的電化學硝酸還原催化劑，但要確保其持續的高活性和抑制自發腐蝕，需要實施復雜的設計。近日，中國科學院生態環境研究中心趙旭研究員課題組報道了一種經濟的自腐蝕方法，該方法利用廢水中的Ni²⁺離子控制鐵表面NiFe層狀雙氫氧化物活性相的形成，從而獲得高硝酸鹽轉化率(97.2%)和氨選擇性(90.3%)。將硝酸鹽還原與酸吸附相結合，實現了NO₃^?轉化為(NH₄)₂SO₄的應用，如作為肥料。

這種獨特的“廢物轉化為寶藏”的觀點不僅挑戰了腐蝕會減少活性相的傳統觀點，而且在利用廢水寶貴資源的同時顯著提高了催化效率，為將硝酸鹽轉化為有用的氨產品提供了一種實用的方法。這項工作以“Intentional corrosion-induced reconstruction of defective NiFe layered double hydroxide boosts electrocatalytic nitrate reduction to ammonia”為題發表在國際頂級期刊《Nature Water》上。祝賀！

圖文導讀

圖1. 含或不含Ni²⁺的廢水中泡沫鐵腐蝕后NO₃^?RR性能的比較及NiFe-LDH-Ov在鐵表面的生長示意圖

圖2. 不同陰極上NO₃^?到NH₄⁺的轉化性能

本文報道了在處理含Ni²⁺的電鍍廢水中NO₃^?時，Fe表面可以重構。缺陷鎳鐵層狀雙氫氧化物(NiFe-LDH-Ov)納米片作為主要活性相，在鐵襯底上自發生長，而不是通常的鐵銹，導致NO₃^?向NH₄⁺的轉化增強，而不會引起Fe電極的鈍化。本研究證明了其他重金屬離子(如Co²⁺、Zn²⁺和Mn²⁺)在Fe表面自腐蝕重建的可行性和可擴展性。通過將NO₃^? RR與酸吸收耦合，作者實現了NO₃^–到(NH₄)₂SO₄產品的完全轉化，用于肥料等應用。這項工作展示了一種“廢物到寶藏”的策略，通過利用實際廢水中廉價的鐵陰極和重金屬離子來促進高效硝酸鹽還原催化劑的形成，從而有效地修復NO₃^?。

圖3. 測試表征

圖4. NO₃^?RR增強機理分析

NO₃^?RR過程包括兩個主要途徑:直接電子還原和原子H*還原。顯然，NO₃^?濃度的增加會減弱FeNi500/FF上H_ads*的強度(圖4a)，這表明活性氫(H_ads*)在促進NO₃^?的還原中起著至關重要的作用。降低初始電位可提高FeNi500/FF的H_ads*產量。電子自旋共振結果進一步證實了H*在FeNi500/ FF表面的九線信號較Fe增強(圖4b)。隨后，叔丁醇濃度的升高對NO₃^–RR產生不利影響，表明H*對NO₃^?RR起著不可或缺的作用。盡管Ni表現出最慢的反應動力學，并且缺乏明顯的與H_ads*相關的循環伏安峰，但Ni²⁺的摻入促進了NiFe-LDH-Ov納米片在Fe表面的重構，從而促進了H_ads*的產生。因此，FeNi500/FF中NH₄⁺-N產率的提高可能歸因于形成的Ni^II-O/Ni^II-OH物質。

電極的XPS分析顯示在530.7、531.6和532.3 eV處有三個峰，分別對應于晶格氧或羥基(-OH)鍵、缺陷氧、缺陷氧和吸附氧(O_ads)(圖4c)。經過NO₃^?RR處理后，FeNi500/FF陰極的Ov密度為52.37%，是原始FeNi500/FF的1.27倍，表明電化學還原后Ovs再生，有利于電子轉移，提高了NO₃^?RR活性。fe2p的XPS光譜表明Fe^III和Fe^II在FeNi500/FF中存在，并且觀察到正的結合能位移，表明Fe和Ni之間的電荷重新分布。856.4和874.3 eV的兩個峰證實了FeNi500/FF中的鎳主要是Ni²⁺。經過NO₃^?RR處理后，2p的光譜強度與原始光譜保持一致，證實了FeNi500/FF的穩定性。以上結果表明Ni²⁺能有效調節Fe的電子結構。

圖5. 原位拉曼分析

圖6. 計算流體動力學仿真分析及氨產物收集

總結與展望

綜上所述，作者提出了一種“廢物到寶藏”的方法，用于在廢水中構建用于NO₃^– RR的高性能鐵基電極。由于重金屬離子的存在，Fe表面發生自腐蝕，形成層狀雙氫氧化物納米片，避免了傳統的腐蝕鈍化。實驗和模擬結果表明，通過電化學驅動相分離形成的γ-FeOOH和有缺陷的β-Ni(OH)₂增強了NO₃^–的吸附和H*的生成以及電子的轉移，促進了NO₃^–向NH₄⁺的轉化。將NO₃^–RR污水與酸吸附相結合，成功生產出(NH₄)₂SO₄肥料產品。總的來說，這種獨特的觀點有望擴大電催化劑的設計，并為廢水處理應用提供新的見解。

文獻信息

Intentional corrosion-induced reconstruction of defective NiFe layered double hydroxide boosts electrocatalytic nitrate reduction to ammonia. (Nat. Water 2023, DOI: 10.1038/s44221-023-00169-3)

https://www.nature.com/articles/s44221-023-00169-3

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